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Notre équipe étudie les mécanismes d’assemblage de fibres amyloïdes fonctionnelles formées par des hormones peptidiques. Contrairement aux fibres amyloïdes pathologiques, ces fibres dites "fonctionnelles" sont capables de se désassembler sous l’effet d’un stimulus physico-chimique. In vivo, ces fibres servent à stocker des hormones dans des vésicules denses avant leur utilisation.



Dans le cadre de ce projet, nous cherchons à compléter les études expérimentales (microscopie électronique, spectroscopies et diffusion des rayons X) par des simulations moléculaires afin de mieux comprendre la structure et les mécanismes de formation de ces objets. En effet, les assemblages supramoléculaires passent par la formation d’espèces transitoires difficilement accessibles par les méthodes expérimentales traditionnelles. Nous chercherons à modéliser les conformations prises par les peptides en solution en fonction de leur état de charge, cartographier les chemins d’énergie libre conduisant à la formation d'intermédiaires et déterminer le rôle spécifique des différentes interactions en jeu.



Ces travaux de simulation se feront en interactions constantes avec les études expérimentales menées en parallèle.



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La médecine régénératrice et en particuliers l’impression d’organe ou de tissu par les techniques d’impression 3D promet de révolutionner la santé. Cependant, il est actuellement très difficile, voire impossible d’étudier l’évolution de ce tissu imprimé dans le temps. En effet, la grande majorité des techniques comme la microscopie optique ne permet pas d’étudier précisément des constructions 3D de cellules. Nous proposons pour ce sujet de thèse, une nouvelle approche reposant sur le suivi de structures 3D de cellules co-imprimées avec un réseau de capteurs. Cette co-impression de capteurs repose sur l’utilisation d’encres à base de polymères conducteurs biocompatibles. Ce réseau de capteurs nous permettra de comprendre, en volume et en fonction du temps, les facteurs clés de l’agencement du tissu. A terme nous pouvons également imaginer construire des organes bioniques qui permettent de suivre leur comportement après implantation ou leur réaction avec certaines classes de médicaments.

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L’objectif de ce projet de thèse est de développer et de coupler des méthodes innovantes pour caractériser des nanostructures nucléoprotéiques. Les techniques d’imagerie de fluorescence de molécules uniques d'ADN confinées dans des micro et nanocanaux, microcalorimétrie, diffusion aux petits angles, microscopie à force atomique et nanospectroscopie infrarouge seront appliquées en vue d'établir l'effet d'une protéine associée au nucléoïde bactérien appelée Hfq. Hfq est impliquée dans de nombreux circuits de régulation bactériens, notamment dans le contrôle de la virulence. Ces technologies permettront de suivre la morphologie des complexes à l'échelle nanométrique ainsi que des modifications plus subtiles telles que des changements de conformation du ribose. Le projet visera en particulier à évaluer comment la région amyloïde de Hfq aide à former le complexe nucléoprotéique afin de compacter l'ADN sous une forme condensée. Les retombées attendues pour ce projet de thèse seront doubles, du point de vue des méthodes innovantes pour l'analyse de nanostructures biologiques autoassemblées et des perspectives pour la mise au point de nouveaux antibiotiques.

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L’utilisation des nanotechnologies en médicine, appelée plus communément nanomédecine, offre un grand nombre de révolution dans la santé. Dans le domaine de l’antibiothérapie par exemple, il pourrait être possible d’éradiquer les infections intracellulaires en utilisant des nanovecteurs polymériques pour délivrer ces médicaments au sein des cellules. Ces nanovecteurs représentent également un atout dans l’utilisation de novo d’antibiotiques oubliés et non utilisés en raison d’une mauvaise pharmacodistribution. Actuellement, la création de ces nanovecteurs ou nanomédicaments repose en grande partie sur le développement de systèmes de microfluidiques. En raison de cette approche, ces développements restent actuellement cantonné dans les laboratoires de recherches. Le projet de thèse Printdrug vise à « imprimer » directement ces nanomédicaments par des procédés d’impression jet d’encre en prenant partie des gouttes de très faible volumes (1 à 10 pL) crées de manière reproductible. Ces pico-réacteurs serviront à développer de nouvelles voies de synthèse de nanovecteurs polymériques. Les propriétés de transport de médicaments de ces nanovecteurss imprimés seront évaluées au cours de la thèse. Ce projet permettra également le développement de prototypes d’imprimantes pour la création de nanoparticules polymériques.

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L’activation de petites molécules oxydées, telles que CO2, CO ou SO2, représente un défi en chimie moléculaire du fait de la stabilité de ces composés. Souvent considérés comme des déchets, CO2 et SO2 représentent pourtant des ressources carbonée et soufrée attrayantes. L’objectif de ce travail doctoral est de mettre à jour de nouvelles voies de valorisation du SO2 et CO2 par leur activation sur un centre métallique réactif, par insertion dans des liaisons métal-carbone et métal-hydrure, et leur conversion catalytique en produits d’intérêt, sulfones, sulfoxydes et esters.

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La pétrochimie fournit aujourd’hui carburants, plastiques, médicaments, etc. Les carburants fossiles représentent ainsi plus de 85 % de la production énergétique mondiale tandis que les consommables chimiques organiques (plastiques, engrais, textiles…) proviennent à 95 % de l’utilisation du pétrole et du gaz naturel. Dans un contexte d’épuisement des ressources fossiles et de lutte contre la production de CO2, notre équipe a mis au point depuis 2010 des catalyseurs efficaces pour une dizaine de procédés permettant l’utilisation directe du CO2 pour la formation de composés chimiques jusqu’à présent pétro-sourcés, telles le méthanol, les méthylamines, certains dérivés aromatiques, etc. Le concept développé dans ce projet doctoral est d’utiliser des catalyseurs solides innovants pour effectuer des transformations de type hydrogénation du CO2, des amides et des esters, ainsi que de méthylation des amines. En effet ces réactions sont difficiles à mettre en œuvre et les rares catalyseurs existants font intervenir des métaux nobles et/ou des conditions de réaction très dures. En s’appuyant sur les résultats préliminaires prometteurs obtenus par le LCMCE, le but de la thèse est de synthétiser des catalyseurs d’excellente réactivité sans métaux nobles et capables de fonctionner en conditions douces, de tester la potentialité de réducteurs autres que H2, tels l’acide formique, et de comprendre finement les phénomènes aux interfaces catalytiques afin d’identifier les paramètres qui gouvernent la réactivité dans ces systèmes.

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Le but de cette thèse est de développer des nouvelles méthodes de fonctionnalisation des nanomatériaux carbonés (nanotubes de carbone et graphène) possédant à la fois les avantages des méthodes covalentes (stabilité des assemblages, facilité de purification et de manipulation) et celles des méthodes non-covalentes (conservation intacte du système p-conjugué des nanotubes/du graphène) sans les inconvénients respectifs de ces deux méthodes.

L’intérêt de ce projet va bien au-delà de la simple fonctionnalisation de nano-objets : d’un point de vu fondamental, ces travaux vont permette d’étudier la façon dont les molécules interagissent et se déposent à la surface des nanomatériaux. Le contrôle de ces propriétés peut permettre de maximiser certaines interactions et favoriser, par exemple, le tri des nanotubes de carbone en fonction de leur chiralité. D’un point de vu plus applicatif et en fonction des matériaux qui vont interagir avec les nanotubes/graphène des applications dans le domaine du photovoltaïque, de la catalyse, de l’électronique et la spintronique moléculaire peuvent émerger.

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La prolifération microbienne représente une importante préoccupation dans de nombreuses applications commerciales, en particulier l'emballage alimentaire où la détérioration du produit est étroitement liée à des enjeux à la fois économiques et environnementaux (diminution des déchets alimentaires en augmentant la DLC, date limite de consommation). Dans ce domaine particulier, le défi est double: 1-limiter la croissance de la flore totale (pour éviter la prolifération responsable de la détérioration), et 2-préserver une certaine quantité de bactéries endogènes utiles pour une maturation favorable du produit alimentaire frais. L'effet attendu est donc davantage bactériostatique que purement antibactérien. Nous avons besoin de matériaux qui combinent à la fois des propriétés attractives et biocides. Dans ce contexte, les polymères cationiques stables sont particulièrement intéressants (faible CMI en solution, Concentration Minimale d'Inhibition). Le challenge ici sera de développer une méthode de greffage ou de fonctionnalisation robuste et efficace afin d’incorporer des polymères sur divers substrats tels que le verre, l'inox et en particulier, les polyoléfines qui sont largement utilisés dans les emballages alimentaires. Ce projet de thèse implique deux Laboratoires académiques: CEA/NIMBE-LICSEN, expert en chimie de surface et AgroParisTech/INRA-MICALIS spécialisé dans l'étude de la bio-adhésion et des biofilms. Des partenaires industriels sont également impliqués dans ce projet.

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Ce projet vise à étudier l’intérêt des nanomatériaux carbonés pour les électrodes positives d’accumulateurs Lithium/soufre et Lithium/organique. Pour cela, nous nous intéressons à la fonctionnalisation des nanotubes de carbone et du graphène avec des molécules électro-actives et à la réalisation d’accumulateurs à partir de ces matériaux. Ce projet se fera en collaboration entre deux laboratoires des divisions de la recherche fondamentale et de la recherche technologique du CEA-Saclay et du CEA-Grenoble.

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Ce projet repose sur le développement de nouveaux systèmes de relargage de principes actifs basés sur la dégradation de polymères par irradiation. Ce type de stimulus n'a jamais été exploré auparavant, pour de telles applications. Cela permet d'envisager un vrai couplage radiothérapie/ chimiothérapie qui se différencie du simple relargage ciblé. L'objectif est de réaliser la synthèse d'une bibliothèque de copolymères amphiphiles originaux, avec un bloc polymère soluble dans l'eau/biocompatible, et un autre bloc hydrophobe/radiosensible. L'auto-assemblage dans des micelles ou des vésicules mènera à des objets avec un coeur radiosensible où sera localisé le principe actif. Le premier avantage de ces nouveaux systèmes est de contrôler plus finement le ciblage des principes actifs vers les cellules tumorales afin de limiter les effets secondaires liés à la chimiothérapie et la radiothérapie, via la position du faisceau d'irradiation et/ou les doses absorbées.

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Ce projet tire parti d’une nouvelle approche synthétique de structures rotaxanes récemment développée au laboratoire "Chimie des Ligands à Architecture Contrôlée (CLAC)" de l’Université de Strasbourg et s’appuie sur les connaissances du "Laboratoire d’Innovation en Chimie des Surfaces et Nanosciences (LICSEN)" du CEA-Saclay en matière de fonctionnalisation de nanomatériaux carbonés.



Le projet vise à synthétiser et étudier des dyades et triades photoniques à structure rotaxane ainsi que l’extension de la méthode de synthèse à la formation d’édifices multi-chromophoriques non-covalents ancrés à la surface de nanotubes de carbone collecteurs d’électrons. Le projet est à caractère fondamental et souhaite développer de nouveaux principes dans la conception de matériaux photo-actifs utilisant des architectures moléculaires non-covalentes disponibles à l’échelle du gramme.



La thèse se fera en cotutelle entre l’Université de Strasbourg et le CEA-Saclay. Pour ce projet, le/la candidat(e) doit avoir une solide formation en chimie organique (Master 2 chimie fine ou équivalent).

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Dans la thématique générale des nouveaux matériaux pour l’environnement, on cherchera à optimiser la formation d’alcanes ou d’alcènes par photocatalyse.

Les alcènes et en particulier, l’éthylène qui est un produit essentiel pour la pétrochimie ou encore la chimie des polymères, peuvent être obtenus par réaction catalytique après chauffage à 350-400°C. Dans le contexte d’une chimie plus économe en énergie, nous proposons d’utiliser la photocatalyse : la lumière est alors utilisée pour activer la réaction à température ambiante. L’idée est d’utiliser la lumière solaire, source d’énergie abondante et non polluante, A la suite de l’absorption de la lumière par le photocatalyseur, la dégradation d’alcools sera étudiée en vue de la production d’alcanes ou d’alcènes. On cherchera à optimiser les photocatalyseurs fabriqués par pyrolyse laser. La RPE sera une technique privilégiée pour la compréhension des mécanismes réactionnels.

Ce sujet correspond à une collaboration entre deux équipes du CEA : le Laboratoire des Edifices Nanométriques où seront effectuées les synthèses de matériau, le CAMPE où sera effectuée la RPE et l’Institut de Recherche sur la Catalyse de Lyon (IRCELYON) à Lyon où sera étudiée la photocatalyse.



Développement d’un outil d’analyse et de diagnostic à haute performance utilisant la résonance magnétique et la fabrication additive

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Nous souhaitons dans ce projet de thèse mettre à profit nos avancées en hyperpolarisation et en microfluidique pour étudier par RMN des processus ou des organismes en fonctionnement. Deux axes de recherche, l’un dans le domaine de l’énergie, l’autre dans celui de la santé, seront traités :



i) l’étude des migrations de différentes espèces ioniques lors du fonctionnement d’une batterie redox à circulation. La modularité de notre système breveté de mini-pompe à bulle nous permettra de suivre par spectroscopie et imagerie différents isotopes en plusieurs positions de la batterie. Dans une deuxième étape, les composants et la géométrie seront adaptés aux cellules d'écoulement organique, le but principal étant de comprendre et d'analyser le mécanisme de dégradation et les produits de la molécule redox (dérivé anthraquinone) sur le cycle redox.



ii) grâce aux canaux de microfluidique, construits par impression 3D, nous pourrons introduire au cœur de l’aimant les dispositifs qui permettent de reproduire les conditions standard nécessaires à la culture cellulaire. Il deviendra donc possible de réaliser des mesures RMN permettant de suivre l’évolution temporelle de l’échantillon sur plusieurs heures en réponse à une sollicitation quelconque, sans que le métabolisme des cellules ne soit perturbé par le stress dû à leur manipulation préalable. Puisque nous développons des sondes gazeuses hyperpolarisées qui ont la propriété de conserver leur polarisation lors du transfert de la barrière cellulaire, nous poursuivrons ces études avec ces montages expérimentaux optimisés.

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La structure et la fonction des protéines peuvent être modulées par de nombreuses modifications structurales. La glycosylation est une des principales modifications post-traductionnelles, car on estime qu’environ 50% des protéines eucaryotes sont glycosylées, cette proportion pouvant atteindre 70% pour les protéines humaines. La glycosylation d’une protéine correspond à l’attachement d’un monosaccharide ou d’une chaîne oligosaccharidique à un ou plusieurs acides aminés constitutifs d’une protéine donnée. Il est désormais bien établi que la glycosylation des protéines est fortement modifiée lors de diverses pathologies comme le cancer ou la polyarthrite rhumatoïde. Ainsi, la nature et les proportions relatives des oligosaccharides liés aux protéines pourraient être utilisées comme paramètres déterminants pour diagnostiquer, pronostiquer voire suivre le développement de pathologies.



L’analyse glycomique consiste à établir le profil des oligosaccharides présents sur l’ensemble des glycoprotéines présentes dans un fluide biologique d’intérêt. Des techniques modernes et pointues sont indispensables pour l’analyse à haut débit et le traitement des données, mais la préparation des échantillons, tout aussi importante, se fait encore avec des méthodes souvent très chronophages. L’objectif de cette thèse est de montrer que l’utilisation de matériaux innovants appliqués à la préparation d’échantillons pour l’analyse glycomique constitue un moyen pertinent pour accélérer significativement le débit des analyses, et d’employer ces matériaux dans des études en lien avec le milieu hospitalier afin d’identifier de nouveaux biomarqueurs de pathologies.



Le projet de recherche consistera en l'élaboration et la caractérisation de deux types de matériaux, l’un présentant une fonction catalytique, l’autre une fonction de filtration. Plusieurs aspects seront traités, allant de la synthèse des matériaux à la caractérisation de leurs propriétés texturales et physico-chimique. Les matériaux biohybrides nanoporeux seront synthétisés par le procédé Sol-Gel, selon différentes formulations et mises en forme. Les fonctions des matériaux mis au point seront évaluées dans un protocole d’analyse glycomique en vérifiant l’obtention de profils oligosaccharidiques de biofluides (e.g. plasma, liquide céphalorachidien). La caractérisation physique sera l’occasion de pratiquer des techniques variées, telles que la profilométrie, le MEB/MET, ou la caractérisation des paramètres de porosité par l’établissement d’isothermes d’adsorption de gaz. L’analyse des oligosaccharides sera réalisée par spectrométrie de masse (essentiellement MALDI-TOF).



Pour ce projet de thèse pluridisciplinaire, nous recherchons un(e) étudiant(e) chimiste ou physico-chimiste, intéressé(e) par la chimie des matériaux et motivé(e) par les applications de la recherche fondamentale dans le domaine des nouvelles technologies pour la santé. La thèse devra idéalement débuter en octobre 2017 et sera effectuée dans deux laboratoires, le laboratoire édifices nanométriques pour la partie matériaux et le laboratoire d’étude du métabolisme et du médicament pour l’utilisation des matériaux en analyse glycomique. L’activité de recherche sera menée dans le centre de recherche de Saclay (91).

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La thèse propose l'exploration d'un concept novateur pour le stockage de l'énergie : les accumulateurs électrochimiques magnésium (Mg)-ion. Le magnésium apparaît comme une excellente alternative au lithium en raison de sa forte capacité spécifique, son faible coût, son abondance sur Terre et sa faible réactivité comparé au lithium offrant une meilleure sécurité.



Cependant, les électrolytes conventionnels utilisés dans les batteries au Li interagissent fortement avec le magnésium métallique pour former une couche de surface bloquante à la surface du Mg métallique, inhibant les réactions électrochimiques réversibles dans la cellule. Un concept innovant pour résoudre ce problème est le remplacement de l’électrode en Mg métallique par un matériau compatible avec des solvants et solutions électrolytiques présentant de larges fenêtres de stabilité électrochimique. Les composés d’alliages avec le Mg possèdent une stabilité appropriée dans les électrolytes classiques et des potentiels légèrement plus élevés que le Mg métallique pur. Leur capacité est plus faible, mais encore suffisante pour assurer une augmentation substantielle de la capacité des batteries.



Le premier objectif de la thèse est la synthèse de nouveaux alliages binaires ou ternaires nanostructurés offrant des performances supérieures (capacité, rendement coulombique) à l’état de l'art. Le deuxième objectif est la compréhension fondamentale des mécanismes d’insertion/désinsertion des nouveaux composés synthétisés et de leur réactivité vis-à-vis des électrolytes.

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Les paires d’ions sont des objets omniprésents dans la nature (eau de mer, aérosols, organismes vivants). Elles interviennent dans la cristallisation des espèces ioniques, influencent les propriétés des solutions concentrées en ions et des liquides ioniques, et jouent ainsi un rôle majeur dans d’innombrables applications. Bien qu'elles apparaissent dans de nombreux domaines (Physique, Chimie, Biologie) leur caractérisation en solution se heurte à une double difficulté: la coexistence de plusieurs types de paires, et leur nature transitoire. Or, de nouvelles techniques permettent désormais d’étudier ces objets isolés en phase gazeuse, permettant ainsi d'aborder sous un angle nouveau de nombreuses problématiques. Dans ce contexte, le programme de recherche développé par le doctorant visera à étudier des paires d’ions globalement neutres par une approche conjointe théorie-expérience combinant spectroscopie et calculs de chimie quantique. Trois axes de recherches seront suivis:

- La caractérisation spectroscopique des différents types de paires d’ions et son application à l’étude du pouvoir dissociant du solvant.

- La description des premières étapes de la cristallisation des composés ioniques.

- L’analyse du rôle des contre-ions sur la structure de biomolécules chargées.

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Les batteries métal-oxygène apparaissent ces dernières années comme une alternative possible aux batteries Li-ion. En particulier, l’intérêt pour les batteries sodium-oxygène (Na-O2) provient de leur forte densité d'énergie théorique, leur faible polarisation, et surtout le plus faible coût et l’abondance du sodium. Cependant, de nombreux verrous restent à lever et de nombreux efforts à fournir pour comprendre les mécanismes sous-jacents dans les batteries Na-O2. L'élucidation des processus électrochimiques de décharge et de leurs produits (NaO2 ou Na2O2), et de la réactivité de l'électrolyte, est cruciale. L'objectif de la thèse est d'étudier les réactions électrochimiques et chimiques dans les batteries Na-O2 au cours du cyclage en temps réel en utilisant la spectroscopie NMR à l'état solide in situ. La thèse consistera à (1) mettre en place une installation de spectroscopie NMR à l’état solide in situ sans précédent au LSDRM pour l'étude des batteries Na-O2; (2) comprendre les mécanismes réactionnels dans les systèmes Na-O2; et (3) explorer de nouvelles voies pour améliorer les performances de la batterie.

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Les besoins de la société en matière de stockage d'énergie portable pour les applications mobiles (véhicules électriques) dépasseront largement ce que pourront fournir les batteries lithium-ion, dont les performances plafonnent depuis une décennie. Il en résulte un intérêt intense pour des alternatives possibles. Les batteries lithium-air (Li-O2), à base d'électrolytes aqueux ou non aqueux, sont une des alternatives possibles. Ces systèmes possèdent une énergie spécifique théorique significativement supérieure aux batteries Li-ion, et pourrait donc transformer le stockage portable d'énergie. Cependant, de nombreux problèmes aujourd'hui limitent la réalisation de batteries rechargeables Li-O2 ayant des performances compétitives. Dans ce contexte général, ce travail de thèse concerne l'étude au niveau fondamental de l'utilisation des nanotubes de carbone fonctionnalisés pour catalyser la réaction de réduction de l'oxygène dans les milieux organiques et de leur intégration dans les batteries Li-Air. La compréhension des réactions électrochimiques / chimiques qui se produisent à la surface et dans le volume des matériaux de la cathode pendant les cycles de charge et de décharge répétés sera étudiée en détail, ce qui guidera la synthèse de nouveaux matériaux de cathode.

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Dans un contexte de demande croissante en stockage mobile d’énergie, les recherches se concentrent pour trouver une alternative aux problèmes énergétiques. Les batteries Li-ion sont ainsi devenues les batteries de référence notamment pour les appareils électroniques grand public. Cependant, leurs performances en termes de capacité et d’énergie spécifiques semblent atteindre leurs limites et seront insuffisantes pour les besoins à long terme de notre société. Il s’avère donc nécessaire de développer une nouvelle technologie de batteries offrant de nouvelles perspectives en matière de capacité de stockage et de sécurité en particulièrement dans le domaine de l’automobile. La technologie Li-air offre des perspectives très prometteuses (densité énergétique de 1700 Wh/kg vs 160 Wh/kg pour les batteries Li-ion actuelles). Cependant, un certain nombre de verrous doit encore être levé, le plus important étant la perte rapide des performances après seulement quelques cycles de charge. L’utilisation de solides de type MOF (Metal Organic Framework) apparait comme une percée dans le domaine de l’électrochimie. Ces derniers composés présentent une faible densité, une grande surface spécifique et une forte porosité.



L’objectif de la thèse sera de synthétiser de nouveaux matériaux de type MOFs susceptibles d’avoir de bonnes performances électrochimiques. Des techniques classiques telles que la diffraction des rayons X, des mesures électrochimiques et d’impédance seront utilisées pour caractériser ces matériaux. Pour les structures les plus prometteuses, un travail d’optimisation de la formulation de l’électrode sera mené afin d’obtenir un assemblage complet de batterie Li-air.



Mots clés : batterie lithium-air, MOFs (Metal Organic Frameworks), caractérisation structurale, caractérisations électrochimiques

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La résonance magnétique nucléaire du xénon-129 hyperpolarisé a récemment donné lieu à une imagerie moléculaire de grande sensibilité et utilisable même sur des tissus biologiques non superficiels. Le laboratoire est un des pionniers dans ce domaine qu’il a pu marquer de son empreinte à travers une vingtaine de publications citées plus de 450 fois. L’approche consiste à utiliser des systèmes moléculaires capables d’encapsuler de manière réversible le gaz rare. Ces molécules hôtes possèdent une antenne de reconnaissance d’un récepteur biologique ou d’un analyte, et la variation importante de la fréquence de résonance du xénon encapsulé donne lieu à une imagerie spectroscopique de grande sensibilité.



Récemment, des outils basés sur des calculs ab-initio et DFT nous ont permis de modéliser le déplacement chimique du xénon encapsulé dans les différents intermédiaires réactionnels d’une sonde de H2O2. Un tel travail montre qu’il est possible, avec les outils de chimie théoriques adaptés, d’accéder aux paramètres importants de l’interaction, même pour un atome lourd comme le xénon. Il est important d’une part d’étendre ces méthodes à d’autres complexes xénon - molécule hôte, d’autre part de prédire les vitesses d’entrée – sortie du xénon, cruciales pour la sensibilité de la méthode. C’est le sujet de cette thèse.

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La transmission de données numériques utilise une fréquence porteuse dont la phase, la fréquence ou l'amplitude sont modulées de façon à coder la suite de 0 et de 1 représentant l'information numérique. Le sujet d’étude de cette thèse concerne la modulation numérique de fréquence (FSK) dont les évolutions diverses ont donné naissance par exemple à la GMSK normalisée dans le GSM. Toutes les modulations de ce type ou utilisées jusqu’ici donnent un spectre en fréquence symétrique autour de la fréquence porteuse (Spectre à double bande latérale). La bande spectrale latérale supérieure et la bande spectrale inférieure contenant la même information, certaines applications utilisent alors un filtrage d’une bande latérale pour créer un spectre plus compact à Bande Latérale Unique (BLU). Mais jusqu’ici aucun type de modulation connu n’a été proposé capable de générer directement sans pré-filtrage un spectre à BLU. Un procédé de modulation breveté par le CEA (SSB-PSK, pour single Side band Phase Shift keying) propose une nouvelle forme d’onde, des lévitons de phase, originellement issue de travaux en physique quantique créant directement un spectre asymétrique à bande latérale unique (BLU ou SSB).

Le sujet de la thèse consistera alors à étudier en détails les performances de cette modulation en se focalisant principalement au niveau du récepteur. Il s’agira alors de proposer en particulier des algorithmes de synchronisation et d’égalisation performants adaptés à cette nouvelle forme d’onde afin d’atteindre les performances optimales obtenues sur des canaux gaussiens. Une implantation sur plateforme de type USRP sur des canaux réels devra enfin valider les résultats de simulation.

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Une nouvelle classe de cellules solaires à base de pérovskite (HOIP : Hybrid Organic Inorganic Perovskites) est apparue en 2012 et en seulement 6 ans, leur rendement de conversion photovoltaïque a rapidement augmenté, passant d'environ 4% en 2009 à plus de 22% au début de 2016.

Les matériaux absorbeurs de photons sont constitués de cristaux de pérovskite halogénée hybride organique-inorganique (HOIPs, ex. CH3NH3PbI3). Un obstacle majeur à l’industrialisation de cette technologie reste la stabilité des matériaux dans des conditions d’exploitation (intensité lumineuse, champ électrique, température, environnement). Il est suggéré que la migration ionique ainsi que les défauts structuraux dans les matériaux HOIPs soient à l’origine de leur dégradation. Comprendre la nature des défauts pour apporter des solutions à cette instabilité est primordial. A cette fin, le projet propose de déterminer le comportement de matériaux HOIPs où des défauts primaires ont été introduits de manière contrôlée en utilisant des faisceaux d’électrons. Les propriétés d’absorption de la lumière solaire et de collection des charges générées seront examinées en fonction de la concentration et de la nature des défauts introduits. La présence de défauts associés à des atomes manquants, dits lacunaires, sera mise en évidence en utilisant la spectroscopie d’annihilation du positon.

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Ce sujet porte sur la compréhension des mécanismes de densification et création défauts ponctuels dans les verres silicatés (silice et verres sodiques) par haute pression et irradiation et en particulier en combinant les deux. La silice est largement utilisée dans le domaine de l’optique et ce travail est important pour la tenue radiative des fibres optiques ou des optiques des lasers de forte puissance. Nous travaillerons sur une meilleure compréhension de la structure de ces verres densifiés par haute pression (HP) et irradiation aux électrons ainsi que sur certaines signatures de défauts ponctuels encore mal identifiés.

Un outil de choix sera l’accélérateur SIRIUS du LSI qui nous permettra de faire des mesures de luminescence in situ et d’étudier l’impact de la température, dose d’irradiation. Les autres techniques pour sonder la structure vitreuse seront les spectroscopies Raman/IR et RPE. Ce travail se fera en collaboration avec l’ILM de Lyon (HP) et Linards Skuja (Latvia).

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Ce projet consiste à mettre en lumière les processus ultrarapides de conversion d’énergie et de transfert de charge dans les matériaux pour la photovoltaïque afin d’en augmenter l’efficacité et/ou de développer de nouvelles cellules solaires plus performantes. En particulier, nous étudierons la multiplication d'excitons par fission dans les nanostructures à pérovskite hybride, mécanisme capable de générer plus d'un exciton après l’absorption d’un unique photon de haute énergie.

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La lumière dans l’extrême ultraviolet (XUV) constitue une sonde universelle de la matière, qu’elle se présente en phase diluée ou condensée : les photons associés à cette gamme spectrale portent une énergie de 10 à 100 eV, suffisante pour ioniser directement atomes, molécules ou objets solides. De grands instruments tels les synchrotrons ou les lasers à électrons libres (LEL), développés plus récemment, fonctionnent dans cette gamme spectrale et permettent d’étudier, tant du point de vue fondamental qu’appliqué, les interactions lumière-matière dans ce régime. Cependant, ces grands instruments n’offrent pas la résolution temporelle permettant d’atteindre les échelles de temps ultimes des interactions lumière-matière, situées dans la gamme attoseconde (1as=10-18s). Une alternative est offerte par le développement, ces dernières années, de sources XUV basées sur la génération d’harmoniques d’ordre élevé (HHG) d’un laser femtoseconde intense. Notre laboratoire a été pionnier pour le développement, le contrôle et la mise en forme de ces sources fournissant des impulsions XUV attosecondes.

Au cours de cette thèse, nous développerons des dispositifs spécifiques faisant porter à ces impulsions un moment angulaire, qu’il soit de spin ou orbital. Ceci ouvrira de nouvelles applications mettant en jeu des spectroscopies résolues en temps ignorées à ce jour. L’accent sera mis sur l’observation de dynamiques attoseconde, d’une part de molécules chirales par dichroïsme circulaire naturel et d’autre part, de dichroïsmes hélicoïdaux sur des surfaces. Ces deux effets restent très largement ignorés à ce jour. Alors que la première application demandera la synthèse d’impulsions portant une polarisation circulaire (moment angulaire de spin), la seconde demandera la synthèse d’impulsions portant un moment angulaire orbital. La thèse se déroulera principalement sur les systèmes lasers de pointe d'Attolab (attolab.fr).

L’étudiant(e) acquerra une pratique de l’optique des lasers, en particulier femtoseconde, et des techniques de spectrométrie de particules chargées. Il (elle) étudiera également les processus de physique des champs forts sur lesquels se basent les théories de génération d'harmonique élevées. Il/elle deviendra un(e) experte de la physique attoseconde. L’acquisition de techniques d’analyse approfondie, d’interfaçage d’expérience seront encouragées même si non indispensables.

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L’interaction entre les rayonnements ionisants, tels que les photons ou les ions, et les systèmes moléculaires d’intérêt biologique est un domaine de recherche intéressant autant d’un point de vue fondamental qu’appliqué. Notre équipe AMA, au sein du laboratoire CIMAP, a une longue expérience de l’irradiation de ce type de systèmes en phase gazeuse par des expériences de faisceaux croisés. De plus, nous collaborons avec les radiobiologistes de l’équipe LARIA sur la thématique de la dégradation de la matrice extracellulaire du cartilage après irradiation par des faisceaux d’ions, dans le cadre de l’hadronthérapie. Le collagène étant le composant majoritaire de cette matrice, nous étudions l’interaction entre des modèles peptidiques de cette protéine et des photons VUV et X en collaboration entre autres avec le groupe de T. Schlathölter (Université de Groningen, Pays-Bas). Dans le cadre de cette thèse, il est prévu de poursuivre cette collaboration, en se rendant au synchrotron BESSY2 à Berlin (Allemagne) afin de procéder à des expériences d’irradiation de systèmes modèles de la triple hélice du collagène en phase gazeuse par des photons VUV et X, afin de comprendre le rôle de cette structure particulière sur les processus induits par les rayonnements ionisants. Le ou la doctorant(e) devra également développer de nouvelles collaborations dans cette thématique. A Caen, il ou elle aura pour tâche d’utiliser le nouveau montage expérimental récemment validé au laboratoire, et dédié à l’irradiation de molécules par des faisceaux d’ions. Les résultats seront comparés avec ceux obtenus avec les photons, et des modifications du montage seront nécessaires pour l’adapter à des protéines entières.

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Lorsqu’une impulsion laser ultra-intense et ultra-brève est focalisée sur une cible solide, cette dernière est fortement ionisée, et ainsi transformée en un plasma dense qui réfléchit l’impulsion incidente de façon spéculaire. La cible se comporte ainsi comme un miroir : on parle de « miroir plasma ». Pour des intensités laser dépassant 10^16 W/cm2, du fait de la réponse fortement non-linéaire du plasma, le spectre de la lumière réfléchie par un tel miroir contient des harmoniques d’ordres élevés de la fréquence incidente. Le spectre large constitué par la superposition des harmoniques générées est associé, dans le domaine temporel, à un train d’impulsions attosecondes (1 as=10^-18 s). La génération de telles impulsions, les plus courtes jamais obtenues, est ainsi un sujet de recherche extrêmement actif à l’échelle internationale, car elles sont suffisamment courtes pour permettre de sonder la dynamique ultra-rapide des électrons dans la matière. L’étude de ce rayonnement fournit également des informations très fines sur la physique de l’interaction entre miroirs plasmas et lasers ultra-intenses. Le but de cette thèse est de réaliser les premières mesures des propriétés temporelles de ces impulsions attosecondes, en utilisant et en améliorant des méthodes de mesure situées à la pointe de la métrologie ultrarapide.

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Dans les matrices cimentaires utilisées pour le conditionnement des déchets radioactifs de faible et moyenne activité, la radiolyse est à l’origine d’une production de H2 présentant un risque vis-à-vis de la sûreté des entreposages. L’évaluation des quantités émises de H2 repose actuellement sur un modèle ne considérant que la décomposition de l’eau libre, hypothèse conduisant à négliger toute l’eau mobilisée pour la constitution des hydrates cimentaires sous forme d’eau de constitution (OH’) ou de cristallisation (H2O). Or, le principal hydrate, le silicate de calcium hydraté (C-S-H), est un "gel" comportant une quantité d’eau significative sous toutes ses formes, suggérant une susceptibilité radiolytique potentielle.



Dans ce contexte, il convient, d’une part, de démontrer et quantifier la formation de H2 radiolytique à partir des "C-S-H", d’autre part, de comprendre les mécanismes primaires en relation avec leur structure et en particulier avec les différentes formes d’eau en présence. La méthode de travail envisagée consiste à synthétiser plusieurs types de C-S-H différant par la proportion respective de leurs différentes formes d’eau, de les conserver dans une humidité relative contrôlée et de les caractériser avant et après irradiation, celle-ci permettant mesurer le dihydrogène formé. Les matériaux retenus sont des C-S-H cristallisés modèles (tobermorite et jennite) ou des C-S-H plus ou moins amorphes tels qu’issus de l’hydratation du ciment Portland et variant par leur rapport Ca/Si. La caractérisation met en œuvre des essais de sorption-désorption de vapeur d’eau, la diffraction des rayons X, la RMN du proton et du silicium, la spectroscopie infrarouge (du lointain au moyen) pour une humidité relative donnée. Les résultats seront confrontés à des simulations de dynamique moléculaire réalisées sur ces mêmes systèmes.

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L’imagerie cohérente (ou plénoptique) consiste à encoder l’information en 3D d’un objet ou d'un paysage en enregistrant l’angle d’incidence des rayons arrivant sur l’optique d’imagerie. Pour ce faire, on utilise communément une matrice de petites lentilles placées en avant de l’optique d’imagerie. Ce système fonctionne très bien dans le domaine visible et est même commercialisé par plusieurs entreprises, la plus connue étant Lytro aux Etats-Unis (https://www.lytro.com/). Le CEA, dans le cadre du projet européen FET H2020 - VOXEL - propose d’étendre cette technique au domaine des rayons X et à des résolutions nanométrique et femto/attoseconde. Nous utiliserons pour cela les sources harmoniques X cohérentes développées par le groupe ATTOPHYSIQUE. Cette technique doit ouvrir la voie à l’exploration de la matière avec des résolutions temporelles (femtoseconde/attoseconde) et spatiales (nanomètre) inégalées. Le travail de cette thèse consistera à développer expérimentalement et numériquement la nano-imagerie plénoptique ultrarapide.

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Au-delà de l’exaltation de processus photophysiques (diffusion Raman, conversion de fréquence, fluorescence …), il a récemment été démontré que les nanoparticules (NP) plasmoniques optiquement excitées pouvaient aussi être mises à profit pour activer des transformations chimiques directement et très localement sur leurs surfaces. Ceci ouvre de nombreuses opportunités dans le domaine de la synthèse chimique sélective, la fabrication contrôlée de nanostructures hybrides, la photothérapie, la photocatalyse ... L'identification des paramètres permettant de contrôler ces réactions chimiques induites par plasmons focalise actuellement l'attention d'une large communauté. La difficulté est de faire la part des choses entre les différents phénomènes physiques susceptibles d’avoir lieu i.e., (1) l'échauffement localisé résultant de la thermalisation (interaction électrons-phonons) des électrons chauds générés en excitant une NP à sa résonance ou, (2) les effets de transfert de charge direct entre électrons chauds et molécules placées à proximité.

La thèse a pour but d'étudier les mécanismes de transfert d’électrons chauds entre une particule métallique excitée à résonance plasmon et un adsorbat moléculaire placé à proximité, en absence de solvant (voie sèche) suite à une excitation multiphotonique. Pour cela, nous tirerons parti de l’utilisation conjointe de moyens de caractérisation complémentaires mis en œuvre et maitrisés au CEA / SPEC-LEPO : la microscopie de luminescence à 2 photons (TPL) qui a récemment fait l’objet de développements importants au laboratoire et la microscopie de photoémission d’électrons (PEEM) dont le LEPO est un spécialiste.

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L'utilisation de radiosensibilisants, comme les nanoparticules métalliques (Ag, Au, Gd), a été proposé afin de renforcer les effets biologiques des rayonnements ionisants en augmentant localement la dose. Le mécanisme responsable de cette augmentation est la libération importante d’électrons par les nanoparticules (NPs) suite à l’interaction avec le faisceau d'ions primaires ou les particules chargées secondaires. Nous proposons de quantifier ces électrons émis en mesurant les sections efficaces absolues doublement différentielles afin de mieux comprendre les propriétés intrinsèques des NPs sous irradiation et les processus physiques conduisant à l’augmentation des dégâts d'irradiation. Pour cela, nous construisons un nouveau dispositif expérimental : le faisceau cible (atomes ou NPs métalliques) croise perpendiculairement le faisceau projectile d'ions (du keV au MeV) fourni par les lignes du GANIL Les électrons émis sont extraits orthogonalement et analysés en énergie (0-200 eV) et en angle par un spectromètre de type Velocity Map Imaging (VMI). L’étudiant(e) sera chargé(e) de caractériser le dispositif ainsi que de mesurer les premières sections efficaces absolues pour les atomes et les NPs métalliques. Il (elle) participera également à la conception de la source de NPs.

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Ces dernières années, la génération d’impulsions sub-femtosecondes, dites attosecondes (1 as=10-18 s), a connu des progrès spectaculaires. Ces impulsions ultrabrèves ouvrent de nouvelles perspectives d’exploration de la matière à une échelle de temps jusqu’alors inaccessible. Leur génération repose sur la forte interaction non linéaire d’impulsions laser infrarouges (IR) brèves (~20 femtosecondes) et intenses avec des gaz atomiques ou moléculaires. On produit ainsi les harmoniques d’ordre élevé de la fréquence fondamentale, sur une large gamme spectrale (160-10 nm) couvrant l’extrême ultraviolet (UVX). Dans le domaine temporel, ce rayonnement cohérent se présente comme un train d’impulsions d’une durée de ~100 attosecondes [1].



Avec ces impulsions attosecondes, il devient possible d’étudier les dynamiques les plus rapides dans la matière, celles associées aux électrons, qui se déroulent naturellement à cette échelle de temps. La spectroscopie attoseconde permet ainsi l’étude de processus fondamentaux tels que la photo-ionisation et s’intéresse à la question : combien de temps faut-il pour arracher un électron à un atome ou une molécule ’ Plus précisément : combien de temps faut-il à un paquet d’onde électronique produit par absorption d’une impulsion attoseconde pour sortir du potentiel atomique/moléculaire ’ La mesure de ces délais d’ionisation est actuellement un sujet « chaud » dans la communauté scientifique. En particulier, l’étude de la dynamique d’ionisation près des résonances permettrait d’accéder à des informations très fines sur la structure atomique/moléculaire, telles que les réarrangements électroniques dans l’ion suite à l’éjection d’un électron. Nous nous sommes récemment intéressés à l’ionisation près d’une résonance d’auto-ionisation dite « de Fano ». Nous avons montré par ionisation à 2 photons UVX+IR qu’il était possible de « voir » en temps réel la construction du profil de la résonance [2].



L’objectif de la thèse est de généraliser cette technique pour étudier d’autres types de résonances atomiques et moléculaires, telles que les résonances de forme. Seront également étudiées les possibilités de contrôle de la photo-ionisation résonante en jouant sur l’intensité du champ laser IR superposé à l’impulsion attoseconde. Enfin, la mesure de la distribution angulaire des électrons émis, combinée à l’information temporelle détaillée ci-dessus, permettra de reconstruire le film complet 3D de l’éjection des électrons.

Le travail expérimental comprendra la mise en œuvre d’un dispositif, installé sur le laser FAB1 d’Attolab, permettant : i) la génération de rayonnement attoseconde ; ii) sa caractérisation par interférométrie quantique ; iii) son utilisation en spectroscopie de photoionisation (détection d’électrons). Les aspects théoriques seront également développés. L’étudiant(e) sera formé(e) en optique ultrarapide, physique atomique et moléculaire, chimie quantique, et acquerra une large maitrise des techniques de spectroscopie de particules chargées. Des connaissances en optique, optique non linéaire, physique atomique et moléculaire, sont une base requise.

Le travail de thèse donnera lieu à des campagnes d’expériences dans des laboratoires français (ANR CIMBAAD) et européens associés (réseau européen MEDEA : Milan, Lund).



Références :

[1] Y. Mairesse, et al., Science 302, 1540 (2003)

[2] V. Gruson, et al., Science 354, 734 (2016)

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Les skyrmions magnétiques sont des textures de spin un peu analogues à des vortex, qui seront peut-être les briques élémentaires de l’électronique de demain. Si les applications industrielles concernent surtout les couches minces, l’étude de matériaux massifs permet de comprendre en détail la nature des interactions magnétiques pour pouvoir les piloter. Ce sont souvent des matériaux frustrés, dont les températures d’ordre magnétique TC sont basses (quelques dizaines de K). Les mesures de neutrons, comme la diffusion aux petits angles (DNPA) permettent d’observer de telles textures, et ont été les premières à visualiser des réseaux de skyrmions. L’étude par neutrons de monocristaux est cruciale pour distinguer une phase de skyrmions d’une phase hélicoïdale classique.

La thèse, de nature physico-chimique consiste à synthétiser et étudier par neutrons des alliages CoZnMn, sous forme poly et monocristalline, qui abritent des réseaux de skyrmions induits par le champ magnétique au voisinage de TC. Celles-ci qui peuvent dépasser 300K varient fortement avec la concentration. Le but est de caractériser pour chaque composé le diagramme de phase magnétique en fonction de la température et du champ, puis les fluctuations de spin. Il s’agit d’une collaboration entre l’ICMMO (synthèse, caractérisation RX et magnétique, encadrement C. Decorse) et le LLB (diffraction de neutrons, DNPA, expériences au réacteur Orphée et à l’ILL, encadrement I. Mirebeau et N. Martin).

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La turbulence est un état atteint par la majeure partie des fluides dans des conditions “extrêmes” -fortes vitesses ou températures, grande taille du système-. Elle se manifeste dans de nombreux domaines industriels (turbines), aéronautiques (avions, fusées), géophysiques (atmosphère, océan) ou astrophysiques (étoiles, galaxies). Comprendre les phénomènes de turbulence constitue donc un enjeu scientifique, technologique et économique important. Soumis à une agitation mécanique, un fluide visqueux convertit le travail appliqué en chaleur via un processus complexe: son écoulement se structure en mouvements tourbillonnaires qui se ramifient sur plusieurs échelles allant de la taille du système (océan, lac, récipient,…) à l'échelle la plus fine, fonction de la viscosité. L’énergie injectée dans le fluide est finalement dissipée par effet de viscosité. Depuis près de 80 ans, on décrit ce processus par un modèle de cascade auto-similaire, dû a Kolmogorov. Ce modèle sert de base à presque tous les modèles actuels de turbulence, et permet de reproduire extrêmement bien la majeure partie des grandes échelles des écoulements turbulents. Cependant, ce modèle devient de plus en plus mauvais au fur et à mesure que l'on descend vers les petites échelles, et ne permet pas de comprendre le comportement très intermittent de la dissipation d'énergie. Cela limite considérablement la modélisation des processus impliquant la turbulence à petite échelle, comme la combustion (problème pour simuler les moteurs) ou la condensation de gouttes (problème pour simuler la pluie en météo ou en climat).

Le but de la thèse est de tester une nouvelle description de la cascade d'énergie, basée sur l'hypothèse que la turbulence contient des singularités dans la limite de la viscosité tendant vers zéro. La quête des singularités dans les équations d’Euler ou de Navier-stokes représente un problème bien connu (cf. AMS Millenium Clay Prize), mais les récentes avancées, tant au niveau numérique qu’expérimental, remettent ce problème de nouveau d’actualité. En particulier, notre groupe a récemment mis en évidence, dans un écoulement turbulent de laboratoire, l'existence d'événements intenses de dissipation d'énergie non-visqueuse qui pourraient être associés aux singularités recherchées par les mathématiciens (Saw et al, Nature Communication 7, 12466 (2016)). Ces évènements ne sont pas décrits par le modèle de Kolmogorov, et pourraient servir de base à de nouvelles modélisations plus fidèles à petite échelle.



Nous proposons dans cette thèse une étude détaillée des processus de cascade et de dissipation d'énergie en utilisant le code SFEMaNS, qui sera testé par comparaisons avec les mesures expérimentales. Ce code utilise des éléments finis et une décomposition spectrale ainsi que des méthodes avancées de pénalisation, pour reproduire fidèlement l'expérience de laboratoire utilisée au SPEC

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Aujourd’hui, une grande part de l’énergie utilisée dans les processus industriels, entre 20 et 50%, est inutilement perdue en "chaleur fatale" sans être réutilisée. Jusqu’à 60-70% de l’énergie dans les moteurs à combustion interne est tout simplement relâchée dans l’atmosphère. Dans ce contexte, la récupération et la transformation en énergie électrique ou mécanique d’une partie de la chaleur fatale représente un enjeu important pour réduire la consommation globale.



Lorsqu'on chauffe un barreau conducteur à une extrémité, les électrons acquièrent de l'énergie cinétique et diffusent vers la partie froide. Les ions positifs par contre restent immobiles et il en résulte un déséquilibre de charge d'où l'apparition d'un champ électrique et d'un potentiel électrique dV proportionnel à la différence de température dT : dV=-SdT. Le facteur de proportionnalité S est appelé "coefficient Seebeck". Ceci fournit un schéma de principe à la conversion d'énergie thermique en énergie électrique (effet Seebeck) ou réciproquement (effet Peltier). Dans les deux cas, le rendement est une fonction croissante du "facteur de mérite" ZT=(S^2/Rho*Lambda)T où Rho et Lambda désignent respectivement les conductivités électrique et thermique du matériau. L'effet thermoélectrique dans des liquides conducteurs tels que les liquides ioniques, les solutions colloïdales chargées, etc., font l'objet de nombreuses études à cause de leur coefficient Seebeck très élevé. L’origine de la valeur élevée du coefficient Seebeck n’est pas encore complètement comprise. De possibles interprétations sont que le coefficient Seebeck croît avec l'entropie transportée par les ions et par les particules colloïdales chargées et que les macro-ions ou particules colloïdales chargées sont adsorbées à la surface des électrodes en créant un effet de double couche électrique (très élevé, à enlever).



Dans ce stage, nous proposons l'étude expérimentale des propriétés thermoélectriques de fluides complexes (e.g., liquides ioniques, ferrofluides (solutions colloïdales de nanoparticules magnétiques) afin de faire progresser notre compréhension sur l’origine physique de ce phénomène et d’identifier les nouveaux matériaux thermoélectriques dans le domaine du stockage de l'énergie (générateur thermoélectrique et supercondensateurs.). Le travail expérimental fera appel aux techniques de mesure du transport thermoélectrique et électrique, à la mesure de la charge thermoélectrique, à la caractérisation électrochimique (voltamétrie cyclique) ainsi que à l'acquisition automatisée des données et à l’interprétation des mesures.

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L’organisation tridimensionnelle du génome et sa dynamique dans des cellules vivantes sont déterminantes pour ses fonctions. Il est crucial de les comprendre et d’identifier les paramètres qui la contrôlent. L’état de l’art actuel permet d’appréhender l’organisation à courte portée (<10 nm) et à longue portée (>250 nm) de la chromatine dans le noyau. Cependant, il existe une zone intermédiaire (10-250 nm) où l’organisation spatiale de la chromatine est mal identifiée. Cette zone correspond précisément à la taille des complexes protéiques qui modifient la chromatine pour permettre la duplication du génome.

Nous étudierons par diffusion des rayons X des cultures cellulaires au cours de la duplication du génome. Grâce à un montage expérimental adapté nous mesurerons la dynamique de la conformation de la chromatine lors de la duplication du génome et compléterons cette analyse par des simulations numériques (dynamique moléculaire) afin de corréler la dynamique de la chromatine avec celle de la duplication du génome. Nous étudierons différents types cellulaires pour tester la généralité de nos observations.

Ce projet est en collaboration entre une équipe de physique et une équipe de biologie et comportera pour l'étudiant des aspects des deux disciplines.

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Les écoulements des liquides soumis à une sollicitation ont toujours été un sujet d'étonnement et de fascination, par la diversité des effets observés. Un écoulement simple à faible sollicitation se complique progressivement quand la vitesse augmente, passe par plusieurs transitions avant d'atteindre un état turbulent.



Grâce aux nouvelles techniques d'imagerie rapide et de contrôle de faisceaux laser, il semble désormais possible d'établir de façon "instantanée" des champs des 3 composantes de la vitesse dans l'ensemble du volume d'un écoulement au-delà de la déstabilisation de l'écoulement laminaire. Nous avons déjà réalisé des mesures en volume de 2 composantes de la vitesse, mais même pour l'écoulement de base, la reconstruction d'un champ de vitesses à partir de ces données a été impossible. Des expériences préliminaires ont laissé espérer la possibilité par stéréoscopie de détecter également la troisième composante de la vitesse. Le travail expérimental consistera en un premier temps à regrouper ces éléments techniques en un montage opérationnel puis étudier la large gamme des écoulements perturbés.

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Les états d’équilibre d’un système classique à courte portée maximisent l’entropie thermodynamique et sont indépendant de l’ensemble considéré : ils sont les mêmes si on fixe l’énergie (ensemble micro-canonique) ou la température (ensemble canonique). Dans un système avec interactions à longue portée, les états d’équilibre ne sont plus universels, et peuvent dépendre de la façon dont on fixe les variables thermodynamiques qui décrivent le système. Ce phénomène, appelé « inéquivalence d’ensemble », est maintenant bien compris et relié aux propriétés de concavité de l’entropie.

De façon surprenante, il semble exister un phénomène similaire pour les états stationnaires de certains systèmes hors-équilibre : par exemple, dans un écoulement turbulent tourbillonnaire, il a été prouvé récemment que les états stationnaires observés dans une situation où le moment cinétique est fixé sur les bords, diffèrent des états stationnaires où le flux de moment cinétique est fixé sur ces bords. De la même manière, la façon dont se dissipe l’énergie mécanique n’est pas la même dans un écoulement convectif selon qu’on force avec une température fixée, ou avec un flux fixe. Des signatures semblables sont aussi observées et prédites dans des systèmes thermoélectriques, qui peuvent servir de systèmes modèles. En l’absence de théorie bien établie gouvernant la dynamique des systèmes hors équilibre, il n’existe pas à l’heure actuelle de compréhension de ces deux observations, ni a fortiori de prédiction concernant la généralité de ce phénomène : les états stationnaires d’un système hors équilibre sont-ils universels ou dépendent-il de si on les force à l’aide d’un stock, ou par un flux ’ L’enjeu de cette question n’est pas seulement théorique. Il existe en effet de nombreux systèmes hors équilibre autour de nous dont on aimerait prédire le comportement lors d’un changement de conditions aux limites : par exemple, comment se transformera notre économie lorsque qu’on basculera d’un système où l’énergie est fournie par un stock (énergie fossiles), vers un système où l’énergie est fournie par un flux (énergies renouvelables).

Le but de la thèse est d’apporter des éléments de réponse à ces questions en utilisant notamment des modèles jouets de systèmes hors-équilibres (circuits électriques, modèle ASEP ou ZRP,…). On s’attachera dans un premier temps à comprendre et à formaliser la sélection des états stationnaires, en utilisant notamment des outils récents de systèmes dynamiques et de théorie des systèmes stochastiques. On essaiera dans un deuxième temps d’appliquer ces résultats à deux écoulements de laboratoire étudiés au LIED et au SPEC (cf. Figure), ainsi qu’à un modèle simplifié d’échange économiques sous contrainte énergétique.

Mesures optiques de la dissipation et des flux d’énergie dans des écoulements turbulents

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L'objectif de cette thèse est d'étudier les fluctuations de puissances dans les écoulements turbulents. Les approches classiques ont déjà montré que la stationnarité des écoulements turbulents, qui impose l'égalité des puissances moyennes injectées à grande échelle et dissipée aux petites échelles, contraint le spectre des vitesses. Mais pour aller au-delà et expliquer la complexité et l'intermittence des écoulements turbulents, on peut s'intéresser aux propriétés statistiques des fluctuations des puissances mises en jeu dans les écoulements. Notamment on peut espérer mettre en évidence les corrélations entre puissance injectée et dissipée qu'impose la stationnarité et explorer leurs conséquences sur la structure de l’écoulement. Le défi expérimental sera d'estimer les fluctuations de puissance dissipée car cela nécessite une mesure fine des gradients de vitesse sur tout le volume de l'écoulement. Pour y parvenir, nous souhaiterions développer des mesures optiques de diffusion multiple couplées à l'acquisition d'image ultra-rapide. On complètera cette méthode innovante avec des mesures plus classiques afin de mesurer simultanément la puissance injectée et de chartériser la structure de l'écoulement.

Migration des additifs au cours de la formation des membranes polymère – analyse expérimentale et numérique des mécanismes de séparation de phase en présence d’additifs

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Ce projet de thèse vise à acquérir une meilleure compréhension des phénomènes de structuration des membranes poreuses, via un couplage entre une étude de modélisation numérique et une analyse expérimentale de microscopie optique. Les deux objectifs majeurs du projets consisteront (i) d’une part à mieux prédire la morphologie des membranes en fonction des paramètres du procédé et de la formulation, (ii) et d’autre part à mieux comprendre les phénomènes de migration des additifs utilisés dans l’élaboration des membranes polymères.

La simulation de la séparation de phase sera effectuée en plusieurs étapes à partir du modèle de Cahn et Hilliard (approche simplifiée, intégration des phénomènes diffusifs non linéaires, couplage avec le transport convectif). L’analyse expérimentale sera réalisée par microscopie optique laser confocale ; elle permettra de suivre la répartition d’un additif dans la structure polymère en formation.

En tant qu’outil prédictif, le modèle permettra de définir un jeu de paramètres opératoires idoines en fonction de la morphologie membranaire souhaitée et d’aider à optimiser la quantité d’additifs ajoutée. L’analyse des phénomènes de migration des additifs au cours de la séparation de phase et au sein de la structure membranaire formée permettra de mieux prédire les performances des membranes à moyen et long terme.

Métamateriaux auto-assemblés à base de copolymères à blocs

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Les métamatériaux sont des matériaux "artificiels" qui sont créés pour atteindre des propriétés inaccessibles aux matériaux homogènes naturels. Ainsi en est-il de propriétés optiques comme des indices de réfraction négatifs qui peuvent être atteints par une structuration des métamatériaux à une échelle inférieure à celle de la longueur d’onde de la lumière . Dans ce travail de thèse, nous atteindrons une telle structuration (nanostructuration) en combinant l’auto-assemblage de copolymères sur des surfaces et l’insertion dans cet auto-assemblage de nanoparticules d’or. La matrice de copolymères fournit la nanostructuration à l’échelle et la géométrie voulue tandis que la présence d’or confère les propriétés optiques attendues. Cette thèse en collaboration entre le LIONS au CEA Saclay et le Centre de recherche Paul Pascal à Bordeaux bénéficiera des deux environnements pour mener une étude expérimentale qui consistera à préparer des surfaces, où des phases cylindriques ou bicontinues de copolymères seront orientées perpendiculairement au substrat. Après synthèse au laboratoire et insertion des nanoparticules d’or dans les structures, les propriétés optiques du matériau obtenu seront mesurées et analysées en vue de les modéliser.

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Selon le modèle de Maxwell, les liquides ne sont supposés présenter de réponse élastique (solide) que s’ils sont sollicités à suffisamment haute fréquence. De récents développements expérimentaux menés au Laboratoire Léon Brillouin montrent qu’il est maintenant possible de mesurer une élasticité également à basses fréquences, autrement dit les molécules de liquide ne sont pas dynamiquement libres mais corrélées à longue portée [1-3]. La découverte d’une élasticité de cisaillement est une observation majeure puisqu’elle remet en question un quasi-dogme en dynamique des liquides, l’écoulement d’un fluide n’est donc plus lié au temps de relaxation moléculaire. L'élasticité de cisaillement est un paramètre nouveau dans les liquides qui demande à revisiter les modèles hydrodynamiques et la rhéologie classique et permet de mettre en évidence de nouveaux phénomènes comme l’identification d’un régime de froid induit par l’écoulement [4]. Des collaborations avec plusieurs équipes nationales et internationales (Inst. de Physique du Mans, Univ. Cambridge, TU Berlin) sont déjà en place.

Les conséquences pratiques sont nombreuses dans divers domaines d'application faisant intervenir des mécanismes interfaciaux (adhésion, moulage, lubrification, revêtement, fluidique, instabilités d'écoulement) et permettent de prévoir de nouveaux effets comme opto-actionneurs à faible énergie. L'étudiant de doctorat bénéficiera en outre de collaborations internationales notamment avec des théoriciens.



Références:

1. Noirez L, Mendil-Jakani H and Baroni P 2009 The missing parameter in rheology: hidden solid-like correlations in viscous liquids, polymer melts and glass formers, Polym. Int. 58 962

2. Noirez L and Baroni P Identification of a low frequency elastic behavior in Liquid Water, J. of Physics: Condensed Matter 24 (2012) 372101.

3. Kahl P., Baroni P., Noirez L., Bringing to Light Hidden Elasticity in the Liquid State using in-situ Pretransitional Liquid Crystal Swarms PloS One 2016.

4. P. Baroni, P. Bouchet, L. Noirez, Highlighting a Cooling Regime in Liquids under Submillimeter Flows, J. Phys. Chem. Lett. 2013, 4, 2026.



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La connaissance des interactions protéines nanoparticules a connu une explosion ces dernières années. Il est maintenant envisageable de construire des assemblages protéines NP à façon, en combinant les fonctionnalités des protéines et des nanoparticules. De tels assemblages donneront accès à des matériaux complétement nouveaux, combinant fonctions biologiques et propriétés optiques ou magnétiques.



L’objectif de cette thèse sera de développer de tels assemblages, de les caractériser et de les utiliser comme brique de base dans des processus de fabrication 3D.

Compréhension de la corrosion sur le très long terme pour le stockage des déchets radioactifs : étude des mécanismes par l’analyse multi-échelle d’objets archéologiques

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Dans le cadre du stockage des déchets radioactifs, des surconteneurs en acier seront corrodés dans un milieu anoxique. Afin de les dimensionner sur plusieurs milliers d’années, il est nécessaire d’établir des modèles prédictifs de corrosion. Cependant pour être validés, ces modèles doivent prendre en compte les mécanismes de corrosion, étudiés soit par des simulations en laboratoire, soit sur des systèmes corrodés en conditions réelles. Dans ce dernier cas, des analogues archéologiques issus de sites de fouilles dont les conditions géochimiques sont proches de celles du stockage sont étudiés. Ils constitueront le corpus de cette thèse, associé à des échantillons issus d’expérimentations en laboratoire. Les propriétés physiques et chimiques des couches de corrosion, hétérogènes à l’échelle du micromètre, seront étudiées aux échelles d’intérêt pour les phénomènes étudiés. La structure cristalline sera déterminée grâce aux couplages de techniques micro en mode imagerie hyperspectrale (MEB-EDS, µSRaman) et nano (TEM, STXM sous rayonnement synchrotron) et leurs propriétés physiques et électrochimiques locales et globales grâce au C-AFM, au SECM et la chrono-ampérométrie notamment. Enfin les propriétés de transports des espèces oxydantes dans les couches seront étudiées grâce à la tomographie X (micro), au FIB-tomo (nano) et à des expérimentations avec traceurs lors de remise en corrosion de ces systèmes. L’ensemble des données sera utilisé pour poursuivre les efforts de modélisation entrepris sur ces systèmes.

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Le but de cette thèse est le développement d’une technologie originale de détection tout-optique de gaz à effet de serre ou de gaz dangereux (CH4, CO, gaz sarin et autres..) basé sur des matériaux dopés terres rares en lien d’une part avec l’ANR OPTIGAS (2016-2019) piloté par le groupe MIL du CIMAP et d’autre part avec la NASA (NASA Langley Research Center, USA). La détection est basée sur l’absorption des gaz dans l’infrarouge (IR) moyen (3-5µm) et de façon encore plus sélective, dans l’IR plus lointain (8-12µm). Le but de la thèse est de développer des sources infrarouges spécifiques, mais également de mettre en œuvre une conversion originale d’énergie des photons IR vers le domaine visible afin de transporter le signal de détection sur de longues distances via des fibres en silice. Ce travail de Thèse aura donc pour objectif de valider la pertinence des matériaux envisagés en tant qu’émetteurs infrarouge et en tant que convertisseurs de fréquence. La thèse comprendra une partie de modélisation des mécanismes d’excitation et d’émission de ces matériaux luminescents et une autre partie expérimentale qui portera sur diverses expériences de spectroscopie optique (absorption, émission, spectroscopie d’émission et d’excitation résolue en temps, spectroscopie d’absorption dans les états excités etc…) et finalement la démonstration d’une détection tout-optique pour plusieurs gaz.

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La prévision et la compréhension du comportement de systèmes complexes tels que la turbulence, le climat ou les finances reste une tâche difficile. Pour résoudre ce problème, divers outils ont été développés à l'aide de la théorie des systèmes dynamiques, de la mécanique statistique ou des ajustements stochastiques pour les données, tel que le procédé ARMA (Auto Regressive Moving Average). De telles approches sont toutefois limitées par la présence de multiples états métastables, capables de piéger le système dans un état quasi-stationnaire hors-équilibre, ou d'attirer les trajectoires dans l'espace des phases.



Des exemples de tels états métastables bloqués sont par exemple les flux zonaux de la dynamique atmosphérique à mi-latitude, ou encore les crises et la période de croissance en économie ou finances.



À l'heure actuelle, il n'existe pas de théorie générale permettant de prédire la plausibilité, la durée de vie ou la dynamique autour de ces états métastables. Une description améliorée de la dynamique du système des trajectoires en présence d'états métastables a été récemment obtenue en échantillonnant les données temporelles originales en sous-échantillons courts qui obéissent aux processus ARMA de base [voir : 1,2,3]. Dans ces articles, plusieurs indicateurs sont dérivés pour analyser les données. Ils fournissent des informations sur le nombre de degrés de liberté actifs dans les systèmes et la probabilité de sauts vers d'autres états métastables.



L'objectif de cette étude de doctorat est d'aller un peu plus loin et d'utiliser cette méthode pour prévoir le comportement de systèmes complexes. Le candidat construira des générateurs stochastiques de turbulences plausibles, de climat et de domaines financiers, en incluant les propriétés dynamiques sous-jacentes telles que celles dérivées des indicateurs précédents. Il / elle évaluera la qualité des champs générés en comparant les résultats sur des données réelles. Au cours de la thèse, le candidat développera ses compétences en statistique, en physique fondamentale, en dynamique climatique et en finance. Il développera des outils et des modèles numériques avec l'analyse des séries chronologiques.



La thèse requiert une bonne connaissance des processus stochastiques et donc en arrière-plan des compétences en statistiques appliquées et en physique théorique. Le candidat doit maitriser des logiciels d'analyse statistique comme R, Matlab et / ou Python. Il / elle doit avoir un bon niveau de compréhension de la langue anglaise, pour travailler dans un environnement international.



[1] Davide Faranda, Gabriele Messori and Pascal Yiou. Dynamical proxies of North Atlantic predictability and extremes. Accepted for publication in Scientific Reports, 2017.

[2] Guillaume Nevo, Nikki Vercauteren, Amandine Kaiser, Berengere Dubrulle, Davide Faranda. A statistical-mechanical approach to study the hydrodynamic stability of stably stratified atmospheric boundary layer. Submitted, 2017.

[3] Davide Faranda and Dimitri Defrance: A wavelet-based-approach to detect climate change on the coherent and turbulent component of the atmospheric circulation. Earth System Dynamics, 7 517-523, 2016.

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Le projet de thèse vise à développer une nouvelle méthode d’imagerie moléculaire ultra-rapide en phase gazeuse à partir des dernières avancées de la physique atomique en champ laser intense. Le principe est d’analyser la rediffusion du photoélectron sur le cœur ionique afin d’en mesurer les caractéristiques moléculaires avec une résolution temporelle pouvant aller jusqu’à la centaine d’attosecondes. Jusqu’à présent, nous avons pu extraire les sections efficaces différentielles de collision élastique électron-ion pour des molécules simples avec des énergies de collision de l’ordre de quelques dizaines d’électronvolts en travaillant à 0.8 µm dans la gamme d’éclairement 10^{13}-10^{14} W/cm^2, et avec des impulsions de 10 à 40 femtosecondes. La faible énergie de collision complique notablement le calcul des sections efficaces pour remonter à la géométrie moléculaire et élimine la possibilité d’utiliser les modèles à atomes indépendants utilisés en diffraction électronique usuelle. Les objectifs du travail de thèse sont d’explorer la validité de ces modèles dans le cas de la rediffusion et de les tester en augmentant l’énergie de la collision. À cet effet, trois stratégies expérimentales seront abordées à savoir l’augmentation de l’éclairement tout en réduisant la durée des impulsions laser en dessous de 10 femtosecondes, l’augmentation de la longueur d’onde laser dans le moyen infrarouge à 1.6 µm et 3.2 µm, et enfin l’injection du photoélectron à basse énergie dans le continuum grâce à une première impulsion femtoseconde à 0.8 µm voire attoseconde dans l’EUV, et l’augmentation d’énergie de ce dernier par une impulsion dans le moyen infrarouge à 3.2 µm. Il s’agit d’un travail théorique et expérimental nécessitant un goût prononcé pour la physique atomique et moléculaire, la technologie des impulsions laser femtosecondes, le calcul numérique et l’expérimentation. Les expériences seront menées à Saclay à 0.8 µm et à Palaiseau dans le moyen infrarouge. Le travail théorique sera effectué en collaboration avec le Laboratoire des solides irradiés à Palaiseau et l'Institut des sciences moléculaires d’Orsay.

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De par leur structure, les molécules chirales sont des systèmes complexes dont la dynamique de relaxation suite à une excitation électronique peut s’avérer difficile à interpréter. Cette thèse développera l’utilisation d’une sonde structurale qui est le dichroïsme de photoélectron résolu en temps ce qui permet de profiter de la complexité de la molécule pour en tirer de nouvelles information.

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De nombreux systèmes moléculaires complexes absorbent la lumière dans l’UV, certains d’extrême importance pour la biologie, comme les bases de l’ADN ou les protéines. Les états excités peuplés par l’absorption UV bénéficient de mécanismes de désactivation d’importance majeure pour la photostabilité de ces espèces. Ces processus, souvent ultrarapides, offrent un moyen rapide et efficace de dissiper l’excitation électronique sous forme de vibrations, évitant ainsi les réactions photochimiques qui conduisent généralement à des dommages structurels affectant la fonction biologique du système. Notre connaissance de ces processus qui contrôlent la durée de vie de l’état excité peut être approfondie à travers l’étude en phase gazeuse de systèmes d’intérêt biologique modèles mimant des fragments des constituants du vivant comme par exemple, les peptides pour les protéines. L’objectif principal de cette thèse est donc d’étudier la dynamique électronique de systèmes d’intérêt biologique, i.e., des modèles des constituants du vivant, et ainsi d’appréhender les phénomènes élémentaires qui contrôlent la durée de vie des états excités de ces systèmes. L’approche mixte expérience-théorie, qui utilisera des développements méthodologiques récents, reposera sur :

i) La caractérisation expérimentale des durées de vie en fonction des espèces étudiées (expérience pompe-sonde en régime nano-, pico- et femtoseconde) ainsi que de la cascade d’états formés. Les expériences bénéficieront notamment du diagnostic d’imagerie de photoélectrons, qui permettra de suivre le chemin de relaxation suivi par le système, et notamment d’apprécier le rôle de ses différents états excités et de sa conformation,

ii) la modélisation des surfaces d’énergie potentielle (SEP) des états excités de ces systèmes et en particulier, la détermination des zones critiques sur la surface, comme les intersections coniques, et des mouvements induisant les mécanismes de désactivation. La taille des systèmes, leur flexibilité, la présence de liaisons non-covalentes qui gouvernent les structures et la nature très diverse des états excités requièrent la mise en œuvre d’une stratégie calculatoire multi-étapes et multi-niveaux, faisant appel à des méthodes de chimie quantique sophistiquées (dynamique non-adiabatique, méthode « Coupled Cluster » et méthode d’interaction de configuration multiréférence).

Enfin, ce travail de thèse s’effectuera dans le cadre du projet ANR ESBODYR («Excited States of BiO-relevant systems: towards ultrafast DYnamics with conformational Resolution» (Défis de tous les savoirs, Coord. V. Brenner, 2014-2017)

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De nombreux systèmes moléculaires complexes absorbent la lumière dans l’UV, certains d’extrême importance pour la biologie, comme les bases de l’ADN ou les protéines. Les états excités peuplés par l’absorption UV bénéficient de mécanismes de désactivation d’importance majeure pour la photostabilité de ces espèces. Ces processus, souvent ultrarapides, offrent un moyen rapide et efficace de dissiper l’excitation électronique sous forme de vibration, évitant ainsi les réactions photochimiques conduisant généralement à des dommages structurels susceptibles d’affecter la fonction biologique du système. Notre connaissance de ces processus qui contrôlent la durée de vie de l’état excité peut être approfondie à travers l’étude en phase gazeuse de systèmes d’intérêt biologique modèles mimant des fragments des constituants du vivant comme par exemple, les peptides pour les protéines. La taille des systèmes, leur flexibilité, la présence de liaisons non-covalentes qui gouvernent les structures et la nature très diversifiée des états excités nécessitent d’avoir recours à des modèles théoriques sophistiqués pour une complète caractérisation des structures et la détermination des mécanismes de relaxation des premiers états excités. L’objectif principal de cette thèse est donc de mettre au point une stratégie calculatoire faisant appel à des méthodes de chimie quantique sophistiquées permettant non seulement la caractérisation des premiers états excités de ces systèmes mais aussi une modélisation partielle des surfaces d’énergie potentielle de ces états afin d’en appréhender la dynamique électronique. Enfin, ce sujet est en relation directe avec des expériences de spectroscopies menées dans notre équipe sur ces systèmes, expériences utilisant les récents développements des techniques expérimentales de spectroscopie en phase gazeuse donnant accès à des données très précises sur les propriétés spectroscopiques et la dynamique électronique de relaxation. Par ailleurs, il s’effectuera dans le cadre d’un projet de l’ANR, ESBODYR ou «Excited States of BiO-relevant systems: towards ultrafast Dynamics with conformational Resolution» (Coord. V. Brenner, 2014-2017)

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Ce sujet de thèse est une approche fondamentale destinée à mieux appréhender les interactions dans des systèmes moléculaires hybrides associant métaux et molécules organiques. Son but est de comprendre et de modéliser la structure et la dynamique de formation de ces complexes moléculaires, ainsi que leur dynamique de relaxation électronique.



Un moyen efficace de fabriquer et étudier des structures organométalliques modèles, est d'utiliser de fines gouttelettes d’hélium superfluide, comme nano-réacteur chimique. Dans la pratique, lors de cette thèse, un des composants sera une porphyrine afin d’adresser des problématiques en lien avec le photovoltaïque. La spectroscopie IR des assemblages moléculaires hébergés dans les gouttelettes d'hélium sera l’outil de choix pour renseigner sur les aspects structuraux. La dynamique de relaxation électronique suite à une excitation sera également traitée au cours de cette thèse. C’est la spectroscopie électronique résolue en temps, réalisée sur ATTOLab, qui sera utilisée pour informer sur les dynamiques correspondantes. Soulignons que le dispositif expérimental GOUTTELIUM sur lequel la partie spectroscopique de cette thèse sera conduite, est unique en France.

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L'habileté des molécules à s'auto-assembler sur des surfaces peut être exploitée pour développer des composants a l'échelle nanométrique. L’objectif de cette thèse est non seulement de former, mais aussi, de commander l'agencement de larges architectures moléculaires multi-composants pour contrôler l’agencement de nanoobjets magnétiques. Ces architectures magnétiques seront caractérisées par microscopie à effet tunnel sous ultra vide (STM-UHV), spectroscopie polarisée en spin (SP-STS) et rayonnement synchrotron. Ces nanostructures sont des systèmes modèles pour étudier les phénomènes magnétiques originaux apparaissant aux échelles nanométriques.

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La conception de nouveaux dispositifs opto-électroniques requiert la compréhension des propriétés des électrons de valence. Dans les nano-objets, celles-ci sont originales en raison du confinement des électrons en basse dimensionalité. Elles sont accessibles par la simulation des excitations électroniques au moyen de la fonction diélectrique. Les approches que nous développons et utilisons sont des théories et des calculs ab-initio, c'est-à-dire sans paramètre ajustable, ce qui les rend extrêmement fiables et flexibles. Elles reposent sur l'utilisation de l'équation de Bethe-Salpeter, qui prend en compte l'interaction électron-trou.



Le graphène et les nanotubes de carbone présentent des propriétés électroniques exceptionnelles, dues à la dispersion linéaire des bandes au niveau de Fermi (électrons de Dirac). De tels matériaux présentent des excitations à très basse énergie, pour lesquelles la question de l'influence des phonons se pose.



Le formalisme utilisé et développé dans nos calculs ab initio est fondé sur le couplage électron-boson, où le boson est la paire électron-trou. Dans cette thèse, nous proposons de généraliser le formalisme au couplage électron-phonon, où le boson décrira le phonon.



NB : prise de contact avec le laboratoire avant mi mars.



Contacts :

[email protected],

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L'objectif de ce travail est de développer la théorie et le software qui permettent une description prédictive des expériences RIXS.



Pour cela, nous allons combiner une forte expertise dans les approches théoriques d'excitations électroniques, d'implémentation numérique, et de science des matériaux. La plupart des données de Diffusion Inélastique de Rayons X (RIXS) sont aujourd'hui obtenues dans les seuils de métaux de transition et de l'oxygène. La raison est un remarquable intérêt pour les matériaux dits fortement corrélés, tant pour leur complexité intrinsèque qui rend leur étude intellectuellement stimulante que pour la perspective d'applications nouvelles (supraconducteurs haute Tc, magnétorésistance géante, etc.). Si, d'un côté, cette attention a été très bénéfique pour le domaine des oxydes de métaux de transition, de l'autre côté, il mérite souligner l'énorme potentiel des applications de RIXS (à la fois expérimentalement et théoriquement) sur d'autres matériaux et domaines.



Le/la doctorant(e) développera une méthode ab initio pour aborder ce type de spectroscopie et une attention particulière sera consacrée à l'aspect d'analyse et d'interprétation des données.

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La génération de seconde harmonique (SHG) est un processus au cours duquel deux photons sont absorbés par un matériau et un photon d'énergie double est émis. Cette spectroscopie est utilisée pour étudier les propriétés optiques des matériaux car, comparée aux spectroscopies optiques linéaires, elle révèle des informations supplémentaires. Les règles de sélection dipolaire interdisant la SHG dans les matériaux centro-symétriques, il est possible d'obtenir une caractérisation structurale et électronique de ces systèmes. Mais l'absence de symétrie d'inversion du temps dans des matériaux antiferromagnétiques fait également apparaître de nouvelles contributions dans la génération de seconde harmonique, révélant ainsi l'arrangement des spins dans le solide. Elle est utilisée pour l'étude des processus ultrarapides de démagnétisation.



Il existe peu de descriptions théoriques satisfaisantes pour SHG dans les matériaux magnétiques, car on doit traiter sur le même pied le couplage spin-orbite, les interactions électron-électron et les champs locaux.



Pour étudier ce processus, nous avons développé un formalisme dans le cadre de la théorie de la fonctionnelle de la densité. Dans cette thèse, nous nous intéresserons plus particulièrement à l’interaction électron-électron, décrite par un noyau d'échange- corrélation fxc qui doit être approximé. Nous traiterons explicitement le couplage spin-orbite, en décrivant les orbitales électroniques par un spineur 2D. Nous étudierons ces effets pour un matériau antiferromagnétique typique, Cr2O3.

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Les nanotubes de carbone mono-paroi présentent des propriétés électroniques remarquables, qui ont fait l’objet d’études intensives aussi bien en recherche fondamentale que pour leurs applications potentielles en nanoélectronique. Plus récemment, avec le développement d’une meilleure maitrise du matériau d’autres perspectives et champs d’applications se sont ouverts. Ceci est le cas en optique et en optoélectronique où les nanotubes de carbone peuvent être un matériau de choix. En effet, les nanotubes de carbone présentent des transitions optiques qui varient en fonction de leur diamètre et chiralité et qui se situent généralement dans le proche infrarouge [1, 2]. Cette caractéristique combinée à leurs propriétés électriques exceptionnelles a fait que les dispositifs optoélectroniques à base de nanotubes de carbone ont suscité beaucoup d’intérêt [3, 4, 5]. Ces dispositifs permettraient d’envisager une avancée décisive pour les futurs circuits intégrés en combinant des propriétés électriques et des propriétés optiques/optoélectroniques dans un seul type de matériau. Toutefois, avant que cela puisse se faire, des études fondamentales suivies de démonstrations de faisabilité sont nécessaires. Dans ce projet nous comptons contribuer à cette thématique par l’étude des propriétés d’électroluminescence et de photo-courant de nanotubes triés en chiralité [6-13] dont la compréhension est primordiale pour réaliser un photo-détecteur, une LED performante ou une source de type laser.



[1] S. M. Bachilo et al. Science 298, 2361 (2002) ;

[2] O’Connell M. J. et al., Science 297, 593 (2002) ;

[3] Freitag et al., NanoLetter 6, 1425 (2006) ;

[4] Mueller et al., NatureNanotech. 5, 27 (2010) ;

[5] S.Wang et al. Nano Letter 11, 23 (2011);

[6] Nish, A. et al. Nat. Nanotechnol. 2, 640 (2007) ;

[7] Chen, F. et al. Nano Lett. 7, 3013 (2007) ;

[8] Nish, A. et al. Nanotechnology 19, 095603 (2008) ;

[9] Hwang, J.-Y. et al., J. Am. Chem. Soc. 130, 3543-3553 (2008) ;

[10] Gaufrès E. et al., Appl. Phys. Lett. 96, 231105 (2010) ;

[11] Gao, J. et al. Carbon 49, 333 (2011);

[12] Tange M. et al. ACS Appl. Mater. Interfaces 4, 6458 (2012)

[13] Sarti F. et al Nano Research 9, 2478 (2016)

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Grâce à l'électronique de spin, dont les propriétés de transport sont dépendantes du champ magnétique, nous avons fabriqué des capteurs destinés à la mesure de la signature magnétique de la transmission d'information dans les cellules excitables (cellules cardiaques et neurones). Nous avons ainsi détecté le signal magnétique cardiaque avec des capteurs à magnéto-résistance géante (GMR) [Appl. Phys. Lett. 2011].

Afin d'améliorer la rapidité d'acquisition des signaux, il serait très favorable d'augmenter la sensibilité des sondes en utilisant des jonctions tunnel magnétiques (MTJs) dont les magnétorésistances peuvent atteindre 250% à température ambiante (contre 10% pour les GMR).

Dans cette thèse, des dispositifs de mesure pour l’activité neuronale à différentes échelles (proches de quelques neurones à quelques dizaines de milliers mesurés à la surface du crane) seront développés en utilisant notre nouveau bâti de dépôt de couches minces. Les sondes seront fabriquées au laboratoire, testées en chambre magnétique blindée pour connaitre leurs performances intrinsèques, puis utilisées pour des enregistrements in vivo de l’activité neuronale ou du cerveau entier en magnetoencéphalographie (MEG, mesures magnétiques passives à la surface du crane) en collaboration avec Neurospin.

Ces enregistrements magnétiques permettront de faire une représentation multi-échelle des courants neuronaux et d'étudier en particulier les composantes à basses fréquences du signal neuronal (bruit en 1/f) observées en Electro-encéphalographie et en Magnétoencaphélographie.

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Les oxydes ferroélectriques de structure pérovskite couplés à des ferrites magnétiques appartiennent à la nouvelle classe de matériaux multiferroïques artificiels. Ils suscitent un vif intérêt dans le domaine des applications liées à la spintronique et à la conversion de l’énergie. La nature du couplage, en particulier en condition d’opération sous stimulation d’un champ externe, reste largement inexplorée. La thèse proposée s’inscrit dans le cadre d’une codirection et repose sur une collaboration équitable entre le CEA et synchrotron SOLEIL (ligne de lumière HERMES). On s’attachera à déterminer les conditions d’élaboration d’inclusions monocristallines de ferrites dans un film pérovskite par épitaxie par jets moléculaires assistée par plasma d’oxygène atomique au CEA ou par traitement thermique. Le comportement de ces inclusions sera déterminé en fonctionnement et en utilisant des méthodes de caractérisations basées sur l’exploitation des centres rayonnement synchrotron les plus avancés et plus particulièrement la spectromicroscopie, l’absorption, la diffraction des rayons X et le dichroïsme magnétique sur les lignes de lumières HERMES, DIFFABS et DEIMOS du synchrotron SOLEIL dans une approche collaborative. Le (la) candidate abordera l’ensemble des techniques d’ultra-vide, la croissance par épitaxie par jets moléculaires, des mesures de magnétométrie ainsi qu’un large panel de méthodes de caractérisations basées sur l’exploitation des centres rayonnement synchrotron les plus avancés.

La caractérisation et le contrôle des parois chargées de domaines ferroélectriques

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Les oxydes ferroïques sont des matériaux possédant un ou plusieurs paramètres d’ordre : ferroélectrique, ferroélastique ou magnétique. Ils présentent intrinsèquement des domaines, séparés par des parois qui peuvent avoir des propriétés complétement différentes que celles des domaines. Explorer ces nouvelles propriétés physiques permettrait de considérer la paroi comme l’élément actif de ces matériaux.

Dans un ferroélectrique les parois de domaines chargées apparaissent comme un véritable nouveau paradigme pour une électronique post-CMOS car elles peuvent être comprises comme des conducteurs nanométriques métalliques séparés par des régions diélectriques hautement isolantes. Le travail de thèse s’intéressera particulièrement à comprendre comment ces parois peuvent être contrôlées sous une sollicitation électrique ou mécanique.

L’étudiant utilisera la spectromicroscopie des photoélectrons ainsi que la microscopie d’électrons à basse énergie. Ces techniques permettent d’obtenir des informations chimiques et électroniques de la surface d’un matériau avec une résolution spatiale nanométrique. Les expériences sous contrainte mécanique ou sollicitation seront effectuées grâce à des porte-échantillons dédiés. Les échantillons seront fournis par l’Institut de Chimie Moléculaire et Matériaux d'Orsay. Les expériences seront faites en collaboration avec le UMPhys CNRS/Thalès et l'Institut des nanotechnologies de Lyon.



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L’utilisation de l’effet de magnétorésistance géante permet de développer des capteurs magnétiques très sensibles et détectant des champs magnétiques de l’ordre du nT/vHz. Cependant, afin de détecter des objets magnétiques de très petites dimensions et de façon locale, une réduction de la taille des capteurs doit être effectuée. L’utilisation d’outils de nanofabrication comme la lithographie électronique permet de fabriquer des structures actives pouvant atteindre 50 nm. Dans un premier temps, l’effet de la réduction de taille sur les performances des capteurs en termes d’effet de magnétorésistance et de bruit sera étudié.

Ensuite, les capteurs de taille nanométrique développés seront intégrés dans des structures de type pointe AFM (Atomic Force Microscope). Cette intégration permettra de combiner un capteur magnétique nanométrique et un microscope sonde locale à balayage de type AFM afin d’obtenir un microscope magnétique ultrasensible et quantitatif.

Le but de la thèse est de développer ce microscope magnétique et de le tester, tout d’abord, sur des structures magnétiques comme des parois de domaines. Ensuite d’autres objets magnétiques, biologiques ou des aciers par exemple, pourront être étudiés en bénéficiant de la résolution spatiale du microscope ainsi que de sa sensibilité à basse fréquence.

Enfin, une implémentation possible du microscope sera l’ajout d’un champ magnétique alternatif qui permettra de caractériser de façon originale la susceptibilité de surfaces magnétiques.

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La structure et la forme de nano-objets métalliques magnétiques influencent drastiquement leurs propriétés électroniques aux échelles nanométriques. L’objectif de cette thèse est de contrôler la croissance de nano-cristaux métalliques de forme, taille, structure et composition chimique différentes et d’explorer comment ces paramètres modifient leurs propriétés magnétiques. Ces nano-cristaux magnétiques seront caractérisés par microscopie à effet tunnel sous ultra vide (STM-UHV), spectroscopie polarisée en spin (SP-STS) et Rayonnement synchrotron. Ces nanostructures sont des systèmes modèles pour appréhender les phénomènes magnétiques originaux apparaissant aux échelles nanométriques.

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Les nanoparticules (NP) sont des assemblages de quelques centaines à quelques milliers d'atomes qui se situent à la frontière entre les échelles macroscopique et atomique. Leurs propriétés sont différentes de celles du matériau massif et changent avec leur taille. Nous avons montré que, dans le cas d’un oxyde (MgO), l’approche macroscopique est insuffisante et doit être complétée par une modélisation à l’échelle atomique.

L’objectif est l’étude des effets de taille sur les propriétés diélectriques, ferroélectriques et optiques de NPs d’oxydes en fonction de la température et de la fréquence. Les résultats obtenus contribueront aux applications dans les domaines de l’énergie, des mémoires FeRAM (Ferroelectric Random Access Memory) et de la médecine.

Le premier aspect sera d’envisager les propriétés intrinsèques d’une NP isolée et de mettre en évidence des comportements et des effets génériques pouvant varier avec la taille et la symétrie. Nous étudierons ensuite les propriétés d’une NP placée à proximité d’une surface, d’une autre NP ou bien encore insérée dans une matrice hôte. Le but est de mettre en évidence un effet d’atténuation ou d’exaltation des propriétés diélectriques, d’absorption IR ou de ferroélectricité.

Le calcul des propriétés des NPS sera réalisé par la technique de simulation de la dynamique moléculaire (DM) à l’aide de potentiels phénoménologiques ou d’une description ab initio des forces d’interaction entre atomes. Les effets quantiques qui apparaissent à des températures inférieures à la température de Debye seront pris en compte à l’aide d’un thermostat quantique développé spécialement pour la DM.

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Les iridates (par exemple Sr2IrO4, Sr3Ir2O7 ...) ont récemment attiré l'attention en raison de la présence d'un fort couplage spin-orbite et de fortes interactions électroniques qui donnent lieu à des propriétés physiques originales telles que la supraconductivité à haute température critique ou l'état d'isolant topologique. En particulier, l'identification d'une phase topologique dans ces oxydes devrait permettre d'explorer de nouvelles façons de manipuler le spin des électrons, un point clé pour les applications en spintronique.

Le but de ce projet de thèse est d'étudier l'émergence d'isolants de Mott, de propriétés magnétiques et topologiques dans des monocristaux, des couches simples et des hétérostructures d'iridates. Plus précisément, les objectifs de la thèse seront de synthétiser de nouveaux composés de la famille des iridates (par exemple, Sr2IrO4 et Sr3Ir2O7) sous forme de monocristaux et de couches minces pour explorer leurs propriétés électroniques (nouvelles phases topologiques, nouveaux isolants Mott, etc.). Pour la croissance de monocristaux, la méthode d'auto-flux sera choisie. Les cristaux des composés purs seront synthétisés et le dopage électronique sera réalisé par des substitutions cationiques (par exemple Sr / La). Ensuite, les cristaux seront caractérisés par différentes techniques: diffraction des rayons X, microsonde électronique et mesures magnétiques (SQUID, magnétométrie VSM). Pour les films minces, nous utiliserons une nouvelle technique de croissance sous ultra-vide développée au laboratoire: la méthode de dépôt par laser pulsé (PLD) avec un faisceau laser en régime nanométrique ou femtoseconde. La PLD est une technique bien connue pour la croissance épitaxiale de couches minces d'oxyde (cuprates, manganites, ferrites ...), qui est basée sur l'ablation par un faisceau laser de la cible du matériau à déposer sur un substrat monocristallin. Une attention particulière sera portée aux propriétés structurales et physiques des couches minces d'oxydes en utilisant la diffraction d'électrons in situ (RHEED), la spectroscopie par photoémission (XPS / UPS) ou des techniques ex situ comme la microscopie en champ proche (AFM), le magnétisme (SQUID, VSM). Les propriétés électroniques des échantillons (cristaux et films) seront ensuite étudiées en collaboration avec le LPS-Orsay, y compris les mesures électriques et l'effet Hall de spin quantique, qui est la signature d'un état topologique.

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La photo-électrolyse de l’eau permet la production directe d’hydrogène, en utilisant l’énergie solaire. Les photo-anodes les plus performantes sont obtenues avec des oxydes métalliques. Toutefois, à ce jour, aucun oxyde semi-conducteur simple ne réunit toutes les propriétés de photo-anode nécessaires pour permettre une production raisonnable d’hydrogène par ce procédé.



Dans la thèse expérimentale proposée, nous proposons d’utiliser la polarisation électrique d’un ferroélectrique pour exalter la séparation de charge dans les photoanodes. Pour cette étude, nous étudierons des échantillons modèles préparés par épitaxie par jets moléculaires et étudierons l’influence de l’orientation de la polarisation électrique (vers le haut, vers le bas, non polarisé et multi domaines) sur l’efficacité pour la photo-électrolyse. De plus, afin de comprendre le rôle exact de la polarisation, nous mesurerons en utilisant le rayonnement synchrotron, la durée de vie de la paire électron-trou et la structure électronique pour les différents états de polarisation. Cette thèse s’inscrit dans un projet de recherche collaboratif entre le CEA, le synchrotron SOLEIL et avec l’université de Bourgogne pour la modélisation des systèmes étudiés.

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Les progrès en science et technologie du magnétisme depuis les années 30 sont essentiellement pilotés par la miniaturisation des dispositifs. Les propriétés physiques des matériaux magnétiques sont en effet extrêmement dépendantes de la taille et la forme des échantillons. Une surface, une couche mince un nanofil ou un agrégat magnétiques ont des caractéristiques magnétiques toutes très différentes et également très éloignées du cristal volumique. La fabrication de couches ultraminces a permis dans les années 80 la découverte des effets de magnétorésistance géante qui ont donné naissance au domaine de la spintronique et ont valu le prix Nobel à ses découvreurs (A. Fert et P. Grunberg). Depuis quelques années une interaction magnétique a attiré l’attention des chercheurs : il s’agit de l’interaction de Dzyaloshinskii-Moriya (DMI) d’interface. Celle-ci est connue depuis longtemps en phase volumique mais son étude dans des couches ultraminces magnétiques déposées sur des substrats non magnétiques est très récente. Elle est à l’origine de structures magnétiques non colinéaires très particulières comme les skyrmions qui sont des objets fascinants que la communauté scientifique espère réussir à « piloter » en vue de fabriquer des dispositifs comme des mémoires. Cependant les mécanismes fondamentaux à l’origine de l’interaction DMI d’interface restent encore très mal connus et la modélisation à l’échelle atomique (calculs de structure électronique) est indispensable. Dans cette thèse nous proposons donc d’utiliser (et de développer) des codes de structure électronique pour calculer l’interaction DMI d’interface sur des systèmes qui seront caractérisés expérimentalement par ailleurs. Le (la) futur(e) doctorant(e) intégrera une équipe de théorie & modélisation possédant une longue expérience dans le domaine de la structure électronique du magnétisme et des propriétés de transport dans les nanostructures.

Propriétés de l’état fondamental des matériaux corrélés : une nouvelle approche

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Cette thèse s’insère dans une ligne de recherche, qui vise à construire une nouvelle approche théorique permettant de décrire une large gamme de propriétés des matériaux dits "fortement corrélés" de façon efficace et précise. Les matériaux corrélés sont des systèmes dans lesquels les effets de l'interaction coulombienne entre électrons est particulièrement importante. Les théories de champ moyen statique telles que la Théorie de la Fonctionnelle de la Densité (DFT) ne sont pas capables de décrire les excitations électroniques dans ces matériaux, ni quantitativement ni même qualitativement. De plus, les propriétés d’état fondamental, telles que le volume d’équilibre, sont très difficiles à prédire avec les fonctionnelles utilisées habituellement.



Récemment, nous avons proposé une approche non-perturbative pour le calcul des fonctions de Green dans un système interagissant, dans le but de décrire les excitations électroniques. L’étudiant(e) en thèse explorera cette idée et la généralisera dans le but de décrire les propriétés d’état fondamental, et de développer ainsi une méthode alternative à la DFT et alternative à la théorie des perturbations à plusieurs corps (par exemple, l'approximation GW qui est très largement utilisée).



Nous envisageons, comme première application ambitieuse de cette nouvelle approche, d’étudier des transitions de phase vers un état fondamental qui brise la symétrie, en particulier des ondes de densité de charge.

Propriétés électroniques magnétiques et de transport de réseaux moléculaires organo-métalliques bidimensionnels.

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Depuis la découverte (ou plus exactement l’exfoliation) d’une monocouche de carbone appelée graphène le nombre d’études sur les systèmes bidimensionnels a littéralement explosé. Il a été montré qu’un grand nombre de matériaux peuvent exister sous forme de monocouche, mais cependant dans la plupart des cas la synthèse se fait par dépôt sur un substrat qui engendre des contraintes et créé des défauts ce qui dégrade les propriétés physiques intrinsèques du matériau. Une autre alternative proposée très récemment par les chimistes est de faire croitre des réseaux moléculaires à l’interface liquide-liquide (ou liquide gaz) ce qui permet de s’affranchir du substrat source de perturbation du système. Les réseaux pouvant ensuite être déposés sur un substrat a posteriori. Les propriétés de ces systèmes sont pour le moment largement inconnues et un travail de modélisation est indispensable pour fournir des pistes aux expérimentateurs afin de déterminer les molécules les plus prometteuses. Les premiers calculs effectués semblent montrer l’extrême versatilité de ces réseaux dont les caractéristiques physiques varient fortement en fonction de la structure, la composition chimique la charge etc. Dans cette thèse nous proposons d’effectuer un travail théorique et de modélisation pour élucider les propriétés électroniques magnétiques et de transport de ces réseaux moléculaires bidimensionnels Une forte collaboration avec des équipes expérimentales favorisera la définition des systèmes les plus prometteurs pour les applications potentielles. Le (la) futur(e) doctorant(e) intégrera une équipe de théorie/modélisation possédant une longue expérience dans le domaine de la structure électronique du magnétisme et des propriétés de transport dans les nanostructures.

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Le carbure de bore B4C est une céramique à forte valeur ajoutée, utilisée pour le blindage de la cabine du pilote et des moteurs de l’airbus militaire A400M. Il a une très bonne tenue mécanique lorsqu’il est choqué sous la limite d’Hugoniot, mais une mauvaise tenue mécanique au-delà de la limite d’Hugoniot, sans toutefois perdre ses autres caractéristiques [1]. Cela limite son utilisation pour la protection des personnes, et en particulier son utilisation dans des gilets pare-balles, un marché économiquement très important. Nous avons publié l’explication de la perte de tenue mécanique par des calculs à l’échelle quantique [2-4]. La connaissance ainsi acquise nous a permis de concevoir par le calcul un nouveau matériau, stable mécanique et dynamiquement dans nos calculs, dont on attend des propriétés mécaniques renforcées [5]. Une demande de requête en brevet a été déposée [6] et les quelques tentatives de synthèse réalisées sont infructueuses à ce jour. L’objectif de la thèse est de confirmer expérimentalement l’existence du matériau en testant la synthèse dans diverses conditions hors équilibre, et d’en caractériser les propriétés mécaniques.



Bibliographie :

[1] Dynamic behavior of boron carbide, T. Vogler, W. Reinhart and L. Chhabildas, J. Appl. Phys. 95, 4173 (2004).

[2] Boron carbides from first-principles, N. Vast, J. Sjakste, E. Betranhandy, J. Phys.: Conf. Ser. 176, 012002 (2009).

[3] Mechanical properties of icosahedral boron carbide explained from first principles,

R. Raucoules, N. Vast, E. Betranhandy, and J. Sjakste, Phys. Rev. B 84, 014112 (2011).

[4] Ab initio study of defective chains in icosahedral boron carbide B4C

E. Betranhandy, N. Vast, et J. Sjakste, Solid State Sciences 14, 1683 (2012).

[5] Antoine Jay, Nathalie Vast, Jelena Sjakste, and Olivier Hardouin Duparc, Carbon-rich icosahedral boron carbide designed from first principles, Applied Physics Letters 105, 031914 (2014).

[6] Carbure de bore à stabilité mécanique accrue et procédé de fabrication,

A. Jay, N. Vast, O. Hardouin Duparc and J. Sjakste,

WO Patent App. PCT/EP2014/066,570, (2015).

https://www.google.fr/patents/WO2015022202A1’cl=fr&dq=nathalie+vast+synthèse&hl=fr&sa=X&ved=0CDsQ6AEwA2oVChMIgqiKl_ujxwIViucaCh1LdwBW

Spintronique antiferromagnétique : vers un contrôle actif de l'anisotropie magnétique

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La réduction de la consommation électrique de nos dispositifs électroniques de tous les jours est un enjeu sociétal majeur, qui appelle une rupture technologique. Parmi les pistes explorées depuis peu, figure l’idée de développer des composants spintroniques ou des couches antiferromagnétiques (ordonnés magnétiquement mais sans aimantation résultante) joueraient un rôle actif, notamment à travers leur anisotropie magnétique et son contrôle. L’obstacle majeur au développement de ce domaine réside dans la difficulté de mesurer l’ordre magnétique des films antiferromagnétiques. La technique la plus directe pour mesurer cet ordre est la diffraction de neutrons, que de récents développements expérimentaux permettent d’appliquer aux couches minces épitaxiées. Cette thèse profitera de l’arrivée d’un aimant vectoriel unique au monde permettant d’étudier simultanément l’anisotropie magnétique des films et multicouches (par diffraction de neutrons) et les propriétés de magnéto-transport. Ceci engendrera une compréhension fine des phénomènes mis en jeux, et devrait permettre de contrôler activement l’anisotropie et donc de proposer de nouveaux dispositifs.

Tetragonalité géant, distorsions locales d’octaédres et basculement chimique de la polarisation ferroélectrique dans les couches minces de PbTiZrO3 et BiFeO3 etudiés par la diffraction des photoélectrons.

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La propriété fondamentale des matériaux ferroélectriques (FEs) est la polarisation électrique spontanée qui peut être commutée sous application d’un champ électrique externe en dessous de la température de Curie. L’environnement chimique peut également faire basculer l’état ferroélectrique, la pression partielle de l’oxygène détermine par exemple, l’orientation de la polarisation ferroélectrique dans un film mince.

L’objectif est d’étudier et de contrôler ces distorsions atomiques dans la phase tétragonale géante de couches minces de BiFeO3 en épitaxie sur des substrats avec une forte contrainte. La grandeur importante de la polarisation est extrêmement prometteuse pour des applications à condition de pouvoir la commuter de façon réversible. Cependant, l’état de contrainte décale le champ coercitif au-delà du « breakdown ». Le basculement chimique offre alors une voie alternative pour contrôler la polarisation.

La diffraction des photoélectrons combine la sensibilité chimique de la photoémission des niveaux de cœur et la sensibilité à la structure atomique locale autour de l’atome émetteur. Elle est donc idéale pour mesurer les distorsions atomiques en trois dimensions à la surface d’un matériau FE.

Les couches minces seront fournies par National Institute of Materials Physics (Roumanie) et l’UMPhys CNRS/Thalès. Les résultats expérimentaux seront interprétés grâce à des simulations en collaboration avec l’université de Goias (Brésil)

Étude théorique d’électrodes en graphène pour l’Electronique Moléculaire

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L’électronique moléculaire constitue de nos jours un domaine de recherche très actif, tant pour les aspects fondamentaux de ces nouveaux systèmes qui permettent d’explorer la Physique à l’échelle atomique, que par les possibles retombées en termes de composants électroniques innovants. En effet, outre la capacité à reproduire les composants électroniques à base de silicium (diodes, transistors, …), les molécules peuvent apporter de nouveaux types de réponses électriques du fait d’un grand nombre de degrés de liberté quantiques, modulables en fonction de la molécule considérée. En effet, la nature quantique de ces objets ainsi que les nouvelles fonctionnalités qui y sont associées, ouvrent des perspectives fascinantes pour construire l’électronique du futur. En conséquence, ces nouvelles recherches ont conduit à d’importants développements dans le domaine de l’électronique moléculaire, notamment pour ce qui est du contrôle et de la manipulation du transport électronique à travers une jonction moléculaire. La majorité des jonctions moléculaire est fabriquée à base de molécules connectées à leurs extrémités par des électrodes métallique (or, platine, argent, ….). Or il a été démontré à plusieurs reprises que la connexion de l’électrode à la molécule présente une influence non négligeable sur la conductance électrique du système. En ce sens, de récents développements ont proposés l’utilisation de nouveaux matériaux tels que le graphène, une couche monoatomique de carbone, réputée pour ces fantastiques propriétés de conduction électrique, comme électrodes dans les jonctions moléculaires. Ainsi, il a été observé que la connexion à une électrode en graphène permet d’augmenter significativement la conductance de la jonction pour de longues chaînes moléculaires, et donc de réduire le coût énergétique de ces systèmes.

L’objectif principal de cette thèse s’inscrit dans ce cadre par l’étude théorique de jonctions moléculaires asymétriques, basées sur des électrodes en graphène ou MoS2, ainsi que l’étude de fils moléculaires décollés de la surface par une pointe STM. En utilisant la Théorie de la Fonctionnelle de la Densité (DFT), on déterminera la configuration d’équilibre de la jonction moléculaire, ainsi que des propriétés électroniques, avant dans un deuxième temps, à partir des configurations d’équilibre obtenues, de calculer le transport électronique dans un formalisme de Keldysh-Green. Il s’agira alors de comprendre le mécanisme d’augmentation de la conductance par rapport aux jonctions classiques, et de les comparer aux résultats expérimentaux existants. Les différents comportements attendus dans ces systèmes permettent d’étudier la Physique du transport électronique à l’échelle atomique, et peuvent être à l’origine de la conception de nouveaux composants à l’échelle de la molécule unique.

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L'un des buts principaux du traitement quantique de l'information est de développer un nouveau type d'ordinateur, l'ordinateur quantique, basé sur des registres de systèmes à deux niveaux d'énergie (bits quantiques ou qubits). L'état quantique de ces registres évoluerait en suivant un algorithme précis qui solutionnerait des problèmes réputés insolubles avec les ordinateurs conventionnels, grâce au parallélisme massif offert par principe de superposition de la mécanique quantique.



Les impuretés de spin dans les matrices cristallines sont des candidats qubit idéaux du fait de leur temps de cohérence quantique naturellement long pouvant dépasser la minute. La grande difficulté non surmontée jusqu'à aujourd'hui est cependant d'arriver à coupler plusieurs de ces spins afin de réaliser des portes logiques quantiques. Cette thèse explorera une idée ambitieuse consistant à coupler chaque spin à un circuit supraconducteur médiant l'interaction entre spins. La première étape consistera à coupler un spin unique au circuit connu sous le nom de "qubit en flux". Ce circuit sera fabriqué directement sur un cristal de diamant enrichi en isotope 12, et contenant un défaut de spin de type centre NV localisé à 10 nm près.

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Le but principal à atteindre est de réaliser des opérations quantiques de base où l’information est codée par la présence ou non d’un électron (un qubit volant) se propageant dans un conducteur. Cela demande des sources à un électron pour initialiser le qubit volant, des portes quantiques sous la forme d’interféromètres à un électron, et un détecteur d’électron unique pour observer le résultat final « en un coup ». Pour cette approche « d’optique quantique électronique », les sources d’électrons uniques, analogue électronique de source à photon unique, sont déjà disponibles où les électrons sont injectés sous la forme de l évitons. Les conducteurs quantiques disponibles offrent aussi déjà la possibilité de réaliser les portes quantiques avec des lames semi-transparentes électroniques ou des interféromètres électroniques. Ce projet de thèse propose de réaliser la brique manquante : le détecteur à un électron qui permettra enfin de réaliser des opérations quantiques « en un coup ». Une approche détection de charge ou bolométrique sera envisagée.

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Interféromètre à deux électrons dans le graphène.



Le graphène est un candidat particulièrement prometteur comme support pour le traitement de l’information quantique. La réalisation de tout circuit quantique nécessite la validation d'un certain nombre de concepts fondamentaux ou de calculs élémentaires. La génération d’états intriqués dans le graphène est un exemple de calcul quantique élémentaire. Il a été montré qu'une géométrie du type double Mach Zehnder permettait de générer des états intriqués [1,2]. Nous proposons d'adapter cette géométrie au graphène : l’échantillon est composé de quatre jonctions pn. Les électrons sont injectés de contacts indépendants dans deux régions de type n. Ils sont ensuite partitionnés à l’interface entre les régions n et p. La phase accumulée dépend alors de ce coefficient de partitionnement et du flux magnétique à travers le double Mach Zehnder. En variant ce flux magnétique, le bruit de grenaille (ou fluctuations de courant) doit osciller, une signature de l’effet Aharonov-Bohm à deux électrons et de l’intrication orbitale. L’avantage de la géométrie double Mach Zehnder dans le graphène par rapport à une hétérostructure semi-conductrice du type AsGa [2], est qu’elle est extrêmement compacte ce qui devrait permettre de réaliser des opérations plus complexes. Cette expérience mènera à la première démonstration de la violation des inégalités de Bell dans le graphène [1].

Ce projet est un "work package" de mon ERC starting grant obtenue en 2016.



[1] P. Samuelsson et al. , Phys. Rev. Lett. 91, 157002 (2003)

[2] I. Neder et al. , Nature 448, 333 (2007)



Mach Zehnder électronique dans le graphene

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Sujet détaillé :

L'information quantique repose sur la manipulation de qubits afin d'augmenter la rapidité du traitement de l'information. Dans la matière condensée, deux approches ont été explorées :

• les qubits statiques, couplés à des bus quantiques pour la manipulation et la transmission d’information

• les qubits "volants" qui sont des qubits se propageant dans des circuits quantiques tout en étant manipulés

La recherche dans le domaine des qubits "volants" a conduit à l’émergence récente de l’optique quantique électronique, où les électrons jouent le rôle de photons dans des expériences analogues aux expériences d’optique quantique. Cette nouvelle approche a permis le développement de l’interférométrie quantique électronique ainsi que des sources à électron unique. Pourtant, ces expériences n’ont été menées avec succès que dans les hétéro-structures semi-conductrices refroidies à très basse température. La réalisation d’expériences d’optique quantique dans le graphène serait la démonstration que l’information quantique dans le graphène est désormais envisageable.

L’un des briques élémentaires nécessaire à la réalisation d’expériences d’optique quantique électronique est la lame séparatrice électronique, qui est l’analogue électronique de la lame séparatrice pour les photons. Cependant, la lame séparatrice électronique habituellement utilisée dans les hétéro-structures semi-conductrices n’existe pas dans le graphène à cause de sa structure de bande sans gap. Nous proposons une percée dans cette direction, en utilisant une jonction pn comme lame séparatrice [1]. Cette jonction pn sera l’élément fondamental d’un nouveau type d’interféromètre de Mach Zehnder. Une étude des propriétés de cohérence quantique du graphène en découlera. Ce sujet de thèse s’inscrit dans le cadre d’un projet financé par l’ERC starting grant COHEGRPAH (2016).





[1] Shot noise generated by graphene p-n junctions in the quantum Hall effect regime N. Kumada, F. D. Parmentier, H. Hibino, D. C. Glattli, and P. Roulleau , Nature Communications, 8, 8068 (2015)

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Les électrons dans les supraconducteurs forment des paires de Cooper auxquelles on n’a pas accès individuellement parce qu’elles sont superposées et délocalisées. Des états localisés apparaissent pourtant dans les liens faibles entre électrodes supraconductrices. En utilisant des contacts atomiques, nous avons fait la spectroscopie de ces états [1] et démontré la manipulation cohérente de paires de Cooper localisées [2].



L’objet du stage est de développer des expériences similaires avec des nanofils semiconducteurs d’InAs comme liens faibles entre des supraconducteurs. On s’attend à ce que les temps de cohérence quantique soient plus longs ; en outre, il devrait être possible de manipuler le spin d’électrons localisés parce que le couplage spin-orbite est fort dans l’InAs.



L’étudiant(e) abordera des concepts avancés en mécanique quantique et en supraconductivité. Il apprendra aussi des techniques expérimentales variées : la nanofabrication, les basses températures, les mesures bas-bruit et les mesures microonde. Il/elle sera intégré/e dans un groupe de recherche actif dans le domaine de l’électronique quantique.





[1] L. Bretheau et al., “Exciting Andreev pairs in a superconducting atomic contact”

Nature 499, 312 (2013). arXiv:1305.4091

[2] C. Janvier et al., “Coherent manipulation of Andreev states in superconducting atomic contacts”

Science 349, 1199 (2015), arXiv:1509.03961

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Une jonction Josephson (jonction tunnel entre deux électrodes supraconductrices) est le seul composant électrique non linéaire et non dissipatif connu à ce jour. Ces deux propriétés le placent au cœur de tous les composants électroniques supraconducteurs, des magnétomètres à SQUIDs au standard du Volt obtenus grâce à des réseaux de jonction Josephson sous illumination micro-ondes, en passant par les circuits supraconducteurs développés récemment pour l’information quantique.



Cette thèse vise à tester la faisabilité et les propriétés d’un autre dipôle supraconducteur non dissipatif dont le principe a été proposé par Mooij et Nazarov il y a presque dix ans : la jonction à saut de phase quantique (Quantum Phase Slip Junction QPSJ en anglais) [1]. Une QPSJ consiste en un mince fil supraconducteur reliant deux électrodes supraconductrices, et sensé se comporter comme l’exact dual (au sens quantique) d’une jonction Josephson : leurs comportements sont identiques, à condition d’échanger le rôle de la différence de phase supraconductrice et de la charge accumulées aux bornes du dipôle. De même qu’une jonction Josephson réalise la superposition cohérente d’états caractérisés par le transfert par effet tunnel de différents nombres de paires de Cooper, une QPSJ réalise la superposition cohérente d’états caractérisés par des écarts de phase entre les deux électrodes différant de multiples de 2p. On peut se représenter cet état comme la superposition cohérente du transfert tunnel de différents sauts de phase au travers du fil. L’implémentation de QPSJs constituerait une percée majeure en électronique supraconductrice. En irradiant un QPSJ par des micro-ondes, on implémenterait une expérience duale de celle de l’effet Josephson AC : au lieu d’établir une relation métrologique entre la seconde et le Volt, on obtiendrait une relation entre l’Ampère et la seconde. De même, les QPSJ seraient la brique de base d’une électronique supraconductrice de très haute impédance, ouvrant d’innombrables possibilités.



Depuis la suggestion de Mooij et Nazarov [1], une poignée d’expériences ont été menées sur les QPSJ confirmant partiellement les prédictions [2,3], mais soulevant plus de questions qu’elles n’ont apporté de réponses. En particulier, la simple modulation périodique de la charge aux bornes d’un fil supraconducteur n’a pas été clairement observée [4]. L’objectif de cette thèse est de réaliser l’expérience proposée par Hriscu et Nazarov [5], dans le but spécifique de tester cette modulation en charge.



[1] Mooij and Nazarov, Nat. Phys. 2, 169 (2006).

[2] Astafiev et al., Nature 484, 355 (2012),

[3] Peltonen et al. Phys. Rev. B 88, 220506(R) (2013)

[4] Hongisto and Zorin, Phys. Rev. Lett. 108, 097001 (2012)

[5] Hriscu and Nazarov, Phys. Rev. Lett. 106, 077004 (2011)

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Les effets thermoélectriques Seebeck et Peltier permettent la conversion d'énergie thermique en énergie électrique et vice-versa. Ainsi l'on peut avec l'effet Seebeck récupérer de la chaleur perdue pour produire de l'électricité. A l'inverse, il est possible en utilisant l'effet Peltier de refroidir localement un dispositif en exploitant de la puissance électrique. Pendant longtemps, ces effets thermoélectriques n'ont montré que des rendements très faibles et ils n'ont ainsi trouvé que des applications marginales. Mais depuis peu, les règles du jeu ont changé : la découverte de nouveaux matériaux prometteurs, les progrès en nanofabrication et la volonté grandissante de répondre aux impératifs d'économie d'énergie ont relancé la recherche.

Nous proposons dans cette thèse théorique d'étudier analytiquement et numériquement la conversion thermoélectrique dans des systèmes mésocopiques de basse dimension. Nous nous intéresserons à un régime loin de l'équilibre où des effets thermoélectriques importants sont attendus. Nous considérerons en particulier des systèmes soumis à un forçage dynamique. D'un point de vue méthodologique, nous utiliserons les outils numériques et le formalisme analytique développés au CEA-Grenoble (groupe de Xavier Waintal) pour l'étude du transport quantique résolu en temps (voir https://kwant-project.org/). Nous l'adapterons au cas du transport thermoélectrique et l'appliquerons sur divers systèmes (boîte quantique, contact ponctuel quantique, nanofils…).

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